自旋磁矩的比较研究,赫斯勒类型化合物的自旋极化和居里温度(A2-x-y Zy) MnZ (Pd =倪,Pt和Z =某人,Sn)

文摘

赫斯勒类型化合物(A2-x-yZy) MnZ (Pd =倪,Pt;Sn Z =某人;x = 1, 0;和y = 0, antisite Z的缺陷原子)调查来了解诱导磁性。结构阶段C1b类型一半赫斯勒(x = 1, y = 0)化合物AMnZ和相应的L21类型完整A2MnZ赫斯勒(x = y = 0)化合物和一些无序的化合物(A1-yZy MnZ)和(A2-yZy) MnZ计算使用Korringa-Kohn - Rostoker格林函数方法。antisite掺杂的1%(5%)某人re-tain(抑制)半金属丰度(Ni1-ySby) MnSb,而其他化合物被发现是无间隙的旋转方向。在费米能级态密度表现出明确的自旋极化的化合物。的净磁矩化合物更接近他们的价值观,其中锰原子负责磁矩的重大贡献,这是足够的其他成分大于部分的时刻。居里温度(TC)的命令铁磁物质使用平均场近似估计。比室温高TC下令化合物被发现,除了Pt2MnSb和Pt2MnSn的情况下。 No literature value of TC is reported yet for these two compounds. Calculated spin moments and TC agree well with the available experimental results.

关键字

密度;居里温度;自旋极化;磁矩

介绍

赫斯勒类型(金属间化合物化合物_2-x-yZ_y)MnZ(=倪,Pd, Pt和Z =某人,Sn)注意到冶金家因为他们有前途的技术应用。共线磁半金属行为明显高居里温度(TC)以及magneto-mechanical这些材料制成的独特属性。磁性形状记忆效应、大应变的变化磁化场诱导超弹性也在赫斯勒发现材料。是理想的磁性形状记忆合金与TC高于室温(RT)。饱和磁矩和TC非常依赖于赫斯勒化合物的组成。因为赫斯勒金属材料表现出大部分的属性,但有一个有序的结构像化合物,因此不同的磁交换机制发挥作用。有两个主要类别的赫斯勒材料成分AMnZ (x = 1, y = 0)视为一半赫斯勒(HH)化合物和A2MnZ (x = y = 0)所谓的“全面赫斯勒(FH)化合物,在(Ni、Pd、Pt)和Mn过渡金属原子(TM)和Z(某人,Sn)表示主组原子(1]。

赫斯勒化合物被赫斯勒在1903年首次研究,报道,可以让铁磁(FM) non-FM成分的化合物。他发现的调频特性在很多化合物,尽管选民的调频。此后这些合金从理论和实验上研究了预测新的特色磁性材料。事实上,这些化合物的磁性敏感地方几何、化学成分和锰原子的顺序在面心立方(FCC)格。1983年,de Groot和他的同事发现在他们的革命信这些材料属于小说类半金属,此后研究严格。此时,许多其他有趣的属性赫斯勒化合物已经被其他研究小组指出[2]。

最近,罗集团调查HH化合物的电子结构和磁性和预测NiCrAl NiCrGa和NiCrIn一半金属在少数自旋能隙和一个完整的自旋极化的费米能级。金子组测量的压力影响跳频化合物Ni的居里点₂MnSn和倪₂MnSb压力系数为1.6 x 10³千巴¹和9 x 10³千巴¹,分别。在自旋电子学的出现,这些材料成为有吸引力的,因为这些材料的半金属行为的主要冶金学者感兴趣。

自旋电子元件、spin-dependent电子运输可以用来编码信息通过改变有限电阻通过这些磁性金属的一半。这些设备显示集成密度,增加非波动的信息,高速数据处理和减少能源消耗,而不是传统半导体电子产品。严格地说,这种类型的运输与自旋自由度取代传统的半导体技术(3]。

从结构上看,HH和跳频的化合物属于C_{1 b}和L2₁型阶段,分别与FCC sub-lattices单元细胞。这些材料可以调频,亚铁磁性,反铁磁性的和非磁性取决于传导电子的浓度和化学成键。因此,更大的兴趣已经深入研究磁相互作用出现在这些材料。在大多数的赫斯勒化合物、锰是主要的时刻携带原子。存在局部旋转(磁离子)的d和锰原子的电子,一个间接RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida)类型交流互动扮演角色后面系统的磁各向异性的起源。由电子交换或孔状态从杂交获得二阶微扰理论(4]。

在本文中,我们的动机是实现调频半金属治疗赫斯勒无序型化合物。电子和自旋极化特性的比较研究(赫斯勒类型二十四化合物_2-x-yzy)MnZ(=倪,Pd, Pt;Sn Z =某人;x = 1, 0;和y = 0, antisite Z的缺陷原子)调查解释诱导磁性。antisite掺杂的1%(5%)某人保留(抑制)半金属丰度(倪_1−y某人_y)MnSb。

磁矩和自旋偏振计算赫斯勒类型的化合物,而TC估计只有命令赫斯勒的材料。尽管亲密实验磁矩的命令系统,其居里温度似乎强烈不同。此外,spin-resolved电子态密度(DOS)计算寻求潜在的原因引起的局部的时刻,极性赫斯勒类型的时刻和自旋极化特性的化合物(5]。

计算的细节

本文组织如下的布局。在第二节简要概述了计算框架。结果和讨论部分是分段成三块,即磁矩、居里温度、和spin-resolved电子态密度,在第三节详细解释。的比较计算值与实验结果报道。无序系统组装的时刻,而他们的DOS。最后,得出评价结果概述了在第四节(图1和图2)。

赫斯勒类型化合物的自旋极化和共线磁性使用KKR-Green的函数计算方法,计算两个磁州为两个不同的方向旋转。内的计算进行了形式主义的标量相对论近似忽略在手性交互。广义梯度近似用于交换相关功能的潜在方案。松饼罐(MT)潜在的近似,在太半径被选中,这样潜在的领域是温和的感动,但是non-overlaped对方。平均场近似(MFA)被用来计算TC。总共328 k的第一布里渊区(BZ)包括执行热集成。被固定在FCC的化合物结构。L2₁跳频化合物的一个阶段₂MnZ,两个原子的原子坐标(0.25,0.25,0.25),(0.75,0.75,0.75),Mn和Z原子的坐标Mn(0.5, 0.5, 0.5)和Z (0, 0, 0)。C的情况_{1 b}阶段AMnZ HH化合物,两个网站的一个原子变得空荡荡的。C的准确性_{1 b}阶段的计算保证了一个空位填满一个假原子零核电荷。晶格弛豫被忽视在目前的计算,这将进一步降低总能量。实验晶格参数(LP)被用于四HH和一个跳频倪₂MnSb化合物。理论LP是用于两个FH化合物Pd₂MnSb和Pt₂MnSn。的LP FH复合Pt₂MnSb估计利用能量最小化技术,这是缺乏任何实验或理论价值的文学作品。LP命令的化合物是直接用于计算无序的化合物。软件包Machikaneyama 2002用于数值计算6]。

结果

材料diplatinum锑化锰,Pt₂MnSb被视为媒体高密度磁光存储系统。LP估计使用的能量最小化方案,如图所示图3,计算基态能量绘制LP。参数对最小能量选择的图表,如虚线所示。然后利用计算优化LP,其共线磁性和电子特性计算。调查材料被认为是调频,因此它的磁场计算临界温度相比,相应的基态能量无序当地时刻(DLM)状态。据我们所知,没有明确的报告其LP实验和理论上的价值在文学。这种材料展览TC较低的调频特性。其调频稳定RKKY类型交易所可以解释的交互,这是示意图双字母组合图4。non-localized传导电子的自旋与本地化内在d电子自旋,从而创建一个旋转之间的线性相关的能量。因此d电子自旋排列通过这种交互,从而稳定调频状态(图3和图4)。

磁矩

磁矩代表了磁性材料的磁场强度和方向的运动所产生的电子在原子或电子的自旋。饱和磁矩计算四(表1)。

表1。晶格常数(a),部分和总磁矩和居里温度的赫斯勒化合物(一半_2-x-yZ_y)MnZ (x = 1, y = 0)。TM^calc(TMexpt)代表总数的计算(实验)值的时刻。? E代表DLM和调频状态之间的能量差。T_calc(T_出口食品)代表居里温度的计算(实验)值。这和Z表示第一个和第三个AMnZ原子的化合物。

HH化合物即NiMnSb PtMnSb PdMnSb, PtMnSn和8 (HH型化合物_{1 y}Z_y)MnZ (y = 0.01, 0.05)。FM的计算进行了化合物,每个化合物的饱和磁矩在哪里发现的和当地的组成原子的自旋时刻。电子的自旋磁矩的内在属性,是大约一玻尔磁子,µ1_B。组成原子的自旋磁矩非常低强度比较锰原子的自旋磁矩。然而,在NiMnSb, Mn站点包含空置的少数民族乐队,而倪站点包含自旋极化完全占领了乐队。因此,磁矩锰化合物是本地化的网站。显然,净磁矩的材料主要是由于自旋时刻Mn网站。阳离子网站和Mn公式AMnZ提供积极的时刻,而某人和Sn原子Z网站提供消极的时刻。NiMnSb PdMnSb和PtMnSb每个化合物中有22个价电子,PtMnSn 21个价电子。这些材料所示Galanakis和其他遵循规则的那一刻_tZ =_t-18年,米_t是总磁矩和Z_t价电子的总数。估计的磁矩NiMnSb和P_tMnSb完全同意这个规则,因为时刻的计算值几乎等于4µB。化合物的总力矩计算与实验结果相比取决于范企业等等。净力矩的计算值非常接近测量值。在空置和Z诱导的时刻_y网站可以忽略不计。阴离子站点(Z)的时刻是反平行的时刻在阳离子网站(7- - - - - -11]。

除了HH化合物,目前的工作包括四个FH Ni等化合物₂MnSb, Pd₂MnSb, Pt₂MnSb和Pt₂(MnSn和八个FH型化合物_2-yZy)MnZ (y = 0.01, 0.05)。组成原子的部分时刻和列出了化合物的总力矩(表2)。

表2。网站预计部分单位细胞时刻和总磁矩(一半赫斯勒类型的化合物_2-x-yZ_y)MnZ (x = 1, y = 0.01, 0.05)。Zy是antisite掺杂原子的浓度在1%和5% Z原子。TM^calc代表总数的计算值。这和Z表示第一个和第三个原子的化合物(A_{1 y}Z_yMnZ)。

类似于HH化合物,跳频的磁矩化合物主要是由于锰原子的自旋磁矩的贡献。已经验证了中子散射实验,L2的磁矩₁赫斯勒型化合物主要以Mn站点驻留。Kubler和其他人解释说,磁矩的起源是本地化锰原子在化合物的性质。然而,一般的磁矩FH化合物可以表示为太Z =_t-24年,又太是净磁矩和Z_t价电子的总数。的倪₂MnSb, Pd₂MnSb, Pt₂MnSb每32个价电子,Pt₂MnSn 31个价电子。

因此,目前规则的32例,31个价电子然后预测时刻的值是8µB和7µB,分别。但计算磁矩保留4µB ~ 4.5µB范围。这个事实可以解释为的顺磁影响镍、钯和Pt原子位置的系统₂MnZ。由于他们顺自然,这些原子无法产生大量的旋转力矩,因此净磁矩是远低于预测的价值规则。此外,Mn的d电子流动,这源自本地化d电子波函数的性质,下自旋的电子几乎被排除在Mn站点。诱导的时刻,在Z Z_y面向网站是平行的,面对面的时刻阳离子网站(12- - - - - -17)

居里温度

居里温度的临界点磁矩随机改变方向和材料失去磁性。由此产生的顺磁性材料的自旋状态被认为是DLM状态。因此,能量差ΔE调频和DLM州之间的计算,即karnel参数估计TC。表达式TC =(2Δe) / (3 k_B)用于估计赫斯勒化合物的临界温度,其中知识库是玻尔兹曼常数。使用可用的实验值估计TC。树和Crangle报道实验TC P_tMnSb 575 K和330 K PtMnSn,哪个更接近当前计算的值。MFA常常高估了TC实验结果相比,而估计PtMnSn TC是在良好的协议与实验。过高的背后的原因是,MFA不包括唐突的框架内的自旋化合物。然而,Rusz集团报道,TC NiMnSb高达1106 K。紧密地同意了他们的计算结果相同的化合物。此外,化合物的估计TC AMnZ (x = 1, y = 0)发现高于rt,一种源自本地化d电子波函数的性质,下自旋的电子几乎被排除在Mn站点。诱导的时刻,Z和Zy网站是平行的,面向在一起面对面的时刻阳离子网站(表3)[18]。

表3。晶格常数(a),部分和总磁矩和居里温度(完整赫斯勒的化合物_2-x-yZ_y)MnZ (x = y = 0)。TM^calc(TM^出口食品)代表总数的计算(实验)值的时刻。? E代表DLM和调频状态之间的能量差。T^calc(T^出口食品)代表居里温度的计算(实验)值。在这里⁺和一个^{+ +}表示两个原子的原子在完整的赫斯勒化合物₂MnZ,字母Z表示第三个原子的化合物。

因此,能量差ΔE调频和DLM州之间的计算,即karnel参数估计TC。表达式TC =(2Δe) / (3 k_B)用于估计赫斯勒化合物的临界温度,k_B波尔兹曼常数。使用可用的实验值估计TC。树和Crangle报道实验TC P_tMnSb 575 K和330 K P_tMnSn,接近的值计算(表4)。

表4。网站预计部分单位细胞时刻和总磁矩(一个完整的赫斯勒类型的化合物_2-x-yZ_y)MnZ (x = 0, y = 0.01, 0.05)。Z_y是antisite掺杂原子的浓度在1%和5% Z原子。TMcalc代表总数的计算值。在这里⁺和一个^{+ +}表示两个原子站点(原子的化合物_{2 y}Z_yMnZ),字母Z表示第三个原子的化合物。

MFA常常高估了TC实验结果相比,而估计PtMnSn TC是在良好的协议与实验。过高的背后的原因是,MFA不包括唐突的框架内的自旋化合物。然而,Rusz集团报道,TC NiMnSb高达1106 K。紧密地同意了他们的计算结果相同的化合物。此外,化合物的估计TC AMnZ (x = 1, y = 0)发现高于RT (图5 - 8)[19]。

此外,估计TC FH镍化合物可用的实验结果₂MnSb和Pd₂MnSb。这两个化合物,发现TC高于rt,没有实验TC Pt的化合物₂MnSb和Pt₂MnSn。使用MFA Rusz报道,倪的TC₂MnSb 575 K。

注意到两个P_t内容化合物表现出较低的TC。此外,假设能量差ΔE为FH复合可能HH同行的一半。显然,这一假设至少大约是真的。然而,一个例外是闻名的Pt₂MnSb展览一个相当小的数量。这种异常的根本原因是部分原子共线的时刻,带着同样的力量和主要来自两个空置的少数导带。因此,这两个原子聚集在一起有一个约0.25µ总和的时刻_B。相比之下,sp原子有一个很小的倾覆力矩(-0.008µ_B),面向相当大小和相对小的原子的自旋的时刻。诱导的负号的主组原子,属于元素周期表的五行,是赫斯勒的异常特征化合物(数字9 - 12)[20.]。

自旋电子态密度来解决

此外,估计TC FH镍化合物可用的实验结果₂MnSb和Pd₂MnSb,这两个化合物,TC发现高于rt,没有实验TC Pt的化合物₂MnSb和Pt₂MnSn。使用MFA,倪的TC₂MnSb 575 K和报道它的价值是352 K。DOS系统的自旋状态的数量描述每一个区间占用或空能级(E, E +德)。其质量需要非常好的k-meshes不可约的一部分,在328 k点被用于计算DOS。

从今以后,解决电子自旋DOS (HH类型的化合物_{1 y}Z_yMnZ)。KKR-Green函数计算的体现,只有(倪_{1 y}某人_y)MnSb被发现半金属与增强报道文献中对于NiMnSb球面波的方法。(倪_{1 y}某人_y)MnSb, Mn网站只有大多数乐队占据了少数民族乐队离开空,而倪有两支乐队。这种现象产生的半金属行为(倪_{1 y}某人_y)MnSb完整自旋极化在绝大多数乐队和零DOS(没有状态能级)的少数民族乐队。然而,在同一基础上,(Pd_{1 y}某人_y)MnSb (Pt_{1 y}某人_y)MnSb和(Pt_{1 y}Sn_y)MnSn可能显示half-metallic财产。但在这些化合物,与理论预测,我们发现他们是调频而不是金属的一半。这些材料还高自旋极化的费米能级的价值。由于antisite掺杂浓度越高,自旋状态明显转向价带和由此产生的极化是调频(数字13-20)。

自旋解决DOS (FH类型的化合物_{2 y}Z_y)MnZ聚集。DOS,能量的函数逆,是一个连续的模式坚决电子在金属由于当地潜在的存在,而在half-metal不连续模式出现。总固体曲线绘制在一起,DOS的数字。费米能级和周围的价带扩展spin-split DOS显示一个巨大的峰值低于费米能级为这些化合物。在FH型化合物的情况下,每个锰原子有八十一个原子作为第一邻居而不是四个的情况(HH型化合物_{1 y}Z_yMnZ)。因此,杂化效应是非常重要的,进一步减少Mn时间少于4µ旋转_B(镍的化合物_{2 y}某人_y)MnSb。原子的自旋时刻ferromagnetically耦合Mn旋转力矩和材料具有高自旋极化电子的费米能级。更高的antisite掺杂产生更多antisit时刻和转移状态,躺在能源、稳定调频状态(21]。

结论

自旋极化和共线的电磁特性,研究了赫斯勒(类型化合物_2-x-yZ_y)MnZ使用KKR-Green函数的方法,波函数和电荷密度是由原子球球对称势。广泛的计算显示一个大磁场的影响锰原子的化合物。这些磁矩与可用的实验值相比,在观察到的时刻高度支持计算结果。TC的估计价值赫斯勒化合物发现高于RT,而只有两个跳频的四个化合物表现出低TC。TC是自旋密度波相关的比例,也就是说,高自旋密度产生更多的TC。(倪_{1 y}某人_y)MnSb antisite掺杂1%保留完整的自旋极化电荷注入自旋电子元件。这部小说功能的设备控制电子和自旋认为候选人是由紧急磁性材料制作的。

承认

当前执行工作与先进的计算设备提供的高级研究中心的科学(汽车),达卡大学。作者感谢汽车的支持。

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