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ISSN: 2322 - 0066gydF4y2Ba

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紫外光催化降解四环素的羟基磷灰石的微生物诱导合成gydF4y2Ba

Ting曾gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，闫玉洁gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，沈娟gydF4y2Ba1gydF4y2Ba＊gydF4y2Ba，陈柯gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，唐米gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，郭志成gydF4y2Ba2gydF4y2Ba，谭碧生gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba，金博gydF4y2Ba1gydF4y2Ba

1gydF4y2Ba西南科技大学材料科学与工程系，四川绵阳;gydF4y2Ba

2gydF4y2Ba西南科技大学纳米技术系，绵阳;gydF4y2Ba

3.gydF4y2Ba中国工程物理研究院化学材料研究所材料科学与工程系，绵阳gydF4y2Ba

*通讯作者:gydF4y2Ba
胡安沈gydF4y2Ba
材料科学与工程系，gydF4y2Ba
西南科技大学，gydF4y2Ba
四川绵阳621010，gydF4y2Ba
中国gydF4y2Ba
电子邮件:gydF4y2Ba (电子邮件保护)gydF4y2Ba

收到:gydF4y2Ba2022年4月13日，稿件编号:工作- 22 - 55712;gydF4y2Ba编辑分配:gydF4y2Ba4月18日-2022JOB-22 - 55712 (PQ);gydF4y2Ba综述:gydF4y2Ba2022年5月03日，QC号工作- 22 - 55712;gydF4y2Ba修改后:gydF4y2Ba2022年5月12日稿件编号:JOB-22 - 55712 (R);gydF4y2Ba发表:gydF4y2Ba5月20日- 2022,DOI: 10.4172/2322- 0066.10.5.003。gydF4y2Ba

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摘要gydF4y2Ba

新材料的开发越来越多，但对单相材料的开发利用研究却一直被忽视。以纳米颗粒为原料，通过细菌诱导合成了高比表面积多孔羟基磷灰石(BI-HA)。采用布鲁瑙-埃米特-泰勒(BET)仪、x射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)对复合材料的表面结构和形貌进行表征。结果表明，制备的BI-HA粉体具有多孔形貌，由(100)晶面的纳米颗粒组成。采用光催化降解盐酸四环素(TC)的方法，研究了不同HA样品的光活性。具有(100)晶面的HA光催化活性在60 min内明显增强(75.33 ~ 86.43%)。结合实验和DFT计算，对于具有(100)晶面的BI-HA，其对TC的光降解表现出较好的光催化性能。本研究为制备用于废水处理的高性能非金属光催化剂提供了思路。gydF4y2Ba

关键字gydF4y2Ba

羟磷灰石;细菌诱导;光催化;盐酸四环素;密度泛函理论gydF4y2Ba

简介gydF4y2Ba

四环素是地下水、地表水和污水处理系统中经常检测到的一种新的水污染来源。对水体造成“伪持久性”污染，导致耐药病原微生物增多，引起广泛关注[gydF4y2Ba1gydF4y2Ba-gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba］．近年来，物理和化学方法、生物处理方法和化学处理方法已用于废水中TC的去除[gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，gydF4y2Ba5gydF4y2Ba］．其中，光催化技术作为一种先进的氧化技术，具有利用阳光的潜在优势和处理效率高的优点，被用于难降解有机污染物的处理[gydF4y2Ba6gydF4y2Ba-gydF4y2Ba8gydF4y2Ba］．然而，利用光催化技术降解抗生素的报道并不多，因此有必要加大力度探索利用光催化技术处理抗生素废水[gydF4y2Ba9gydF4y2Ba，gydF4y2Ba10gydF4y2Ba］．gydF4y2Ba

羟基磷灰石(HA)是骨和牙釉质中的主要无机成分，具有良好的生物相容性、安全无毒等优点，因此被广泛应用于生物医用材料[gydF4y2Ba11gydF4y2Ba-gydF4y2Ba13gydF4y2Ba]、药物运载者[gydF4y2Ba14gydF4y2Ba，gydF4y2Ba15gydF4y2Ba]和催化剂[gydF4y2Ba16gydF4y2Ba，gydF4y2Ba17gydF4y2Ba］．同时，由于HA制备工艺简单、成本低，在催化剂载体、水体修复等领域也被广泛应用。然而，由于HA的电荷输运较差，氧化还原反应动力学较慢，载流子迁移率较低，其光催化活性仍远低于预期。因此，开发一种改进HA电荷动力学的改性策略对于实现高性能HA至关重要[gydF4y2Ba18gydF4y2Ba-gydF4y2Ba22gydF4y2Ba］．目前，已有几种改性策略可以提高HA的光催化效率，包括材料设计和制备[gydF4y2Ba18gydF4y2Ba]，助催化剂沉积[gydF4y2Ba19gydF4y2Ba]和元素掺杂[gydF4y2Ba22gydF4y2Ba-gydF4y2Ba24gydF4y2Ba］．多个研究小组报道，通过控制羟基磷灰石的制备条件，合成的HA对有机染料具有较好的降解性能。Nathanael等人制备了TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba羟基磷灰石与Ti(OH)高速离心重力混合-HAP复合材料gydF4y2Ba4gydF4y2Ba胶体(gydF4y2Ba25gydF4y2Ba］．与羟基磷灰石或TiO相比gydF4y2Ba2gydF4y2Ba复合催化剂单独置于紫外光下。对甲基橙有较好的降解能力[gydF4y2Ba26gydF4y2Ba]利用羟基磷灰石在紫外光下降解钙镁指标，可去除92%的COD，提高染料废水的可生化性[gydF4y2Ba26gydF4y2Ba］．他们认为紫外线照射可以改变PO的电子结构gydF4y2Ba4gydF4y2Ba3 -gydF4y2Ba在羟基磷灰石表面，产生氧空位和活性•OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba，然后降解染料分子。羟基磷灰石复合光催化剂降解污染物的研究虽然取得了一定进展，但也存在一些不足。例如，羟基磷灰石只能作为载体，在光催化过程中只能起辅助作用。HA复合催化剂的制备工艺复杂，结构不稳定。所制备的复合催化剂一般只能在紫外线照射下使用。虽然贵金属的引入可以提高复合材料的可见光活性，但也会增加制造成本。基于羟基磷灰石表面活性不同的特点，研制高活性羟基磷灰石光催化剂具有一定的理论意义和实用价值。gydF4y2Ba

本文首次采用一种新的细菌诱导方法制备HA颗粒。研究了HA颗粒的晶体结构、形态特征和比表面积，并研究了制备的HA颗粒在紫外光下对四环素(TC)降解的光催化作用。这种合成方法不同于传统的合成方法。枯草芽孢杆菌可释放磷酸酶控制磷灰石矿化。获得了大量细孔、高比表面积的HA晶体材料。HA本身具有良好的光催化活性，不需要添加其他光敏材料来增强其光催化性能。此外，还初步探讨了HA晶体形态特征与光催化活性之间的内在关系。本工作为提高HA的光催化活性提供了一种简单的方法，也加深了对磷酸盐光催化剂光催化机理的认识。gydF4y2Ba

材料与方法gydF4y2Ba

材料gydF4y2Ba

磷酸苯基二水二钠(CgydF4y2Ba6gydF4y2BaHgydF4y2Ba5gydF4y2Ba阿宝gydF4y2Ba4gydF4y2BaNagydF4y2Ba2gydF4y2Ba.2HgydF4y2Ba2gydF4y2BaO)来自Aladdin (Shanghai, China)， callgydF4y2Ba2gydF4y2Ba、HCl、NaCl、NaOH购自中国四川科龙化工有限公司，均为分析级。酵母粉和蛋白胨购自北京奥博兴生物科技有限公司(北京，中国)，均为生物试剂。gydF4y2Ba枯草芽孢杆菌gydF4y2Ba购自中国微生物培养综合采集中心。所有实验均使用去离子水。gydF4y2Ba

方法gydF4y2Ba

羟基磷灰石的合成:gydF4y2Ba按以下步骤合成HA。第一步，制备Luria-Bertani (LB)液体介质，采用高压蒸汽灭菌。第二步，激活gydF4y2Ba枯草芽孢杆菌gydF4y2Ba接种到LB培养基(V/V=10%)中，得到不同浓度的菌液。最后一步，CaClgydF4y2Ba2gydF4y2Ba和CgydF4y2Ba6gydF4y2BaHgydF4y2Ba5gydF4y2Ba阿宝gydF4y2Ba4gydF4y2BaNagydF4y2Ba2gydF4y2Ba(Ca/P=1.67)在室温去离子水中完全溶解，并进行杀菌处理。将得到的溶液在洁净台下加入上述菌液中，在37℃空气浴振荡器中培养12 h。得到的产品用乙醇和去离子水清洗，冷冻干燥24 h。gydF4y2Ba

描述:gydF4y2Ba通过x射线粉末衍射(XRD;DMAX1400;Rigaku;日本)与Cu Kα辐射，2θ=3-80°。利用扫描电子显微镜(SEM;tm - 4000;日立公司;日本)和透射电子显微144 (TEM;蔡司天秤200FE;德国)。 Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR; Nicolet-6700; PerkinElmer; America) in transmittance mode was used within the range of 400–4000 cm－1gydF4y2Ba确定官能团。采用自动比表面积和孔隙度分析仪(AUTOSORB-1-C, Quantachrome, America)在液氮温度下测定氮的吸附-解吸等温线。用BJH理论推导了等温线吸附分支的孔径分布。采用激光粒度分析仪(90 +;布鲁克海文仪器公司;美国)。利用Zeta电位分析仪(zetaPALS;布鲁克海文国家实验室;美国)。gydF4y2Ba

光催化实验:gydF4y2Ba在300 W汞灯下测定了制备的HA对TC的降解活性。一般情况下，13.0 mg催化剂分散在50 mL TC水溶液中，初始浓度为10 mg LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba．将混合溶液放入反应器中，在黑暗环境下进行磁搅拌30min，达到吸附与解吸平衡。在给定的时间间隔内，每15分钟取出5 mL溶液并离心(4000 rpm, 5分钟)以去除催化剂。用紫外可见光谱仪测定上清液浓度。gydF4y2Ba

计算的细节:gydF4y2Ba所有DFT计算均采用维也纳从头算模拟包(VASP)进行。采用泛函泛函的广义梯度近似(GGA)求解非局域交换相关能。所有计算均采用Ueff=5.0 eV的DFT方法[gydF4y2Ba27gydF4y2Ba］．采用600 eV的动能截止能量，采用2 × 2 × 3 k点网格进行布里渊区积分采样。结构优化被认为是收敛的，直到所有原子的力小于0.03 eV/Å，能量收敛准则设置为1 × 10gydF4y2Ba−5gydF4y2Ba电动汽车。gydF4y2Ba

结果与讨论gydF4y2Ba

材料表征gydF4y2Ba

介绍了BI-HA的合成机理gydF4y2Ba图1gydF4y2Ba．采用扫描电镜(SEM)和透射电镜(HR)对样品的形貌进行了表征。gydF4y2Ba图1gydF4y2Ba所示为产品的扫描电镜图像。gydF4y2Ba图2a和2bgydF4y2Ba结果表明，当Ca掺杂时，产物呈纳米颗粒形貌gydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba浓度分别为0.01和0.03 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba．当CagydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba浓度为0.05 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba，这些薄片被组合成均匀的多孔形状，表面粗糙(gydF4y2Ba图2 cgydF4y2Ba)．同时，CagydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba浓度为0.10 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba（gydF4y2Ba图2 dgydF4y2Ba)，得到多孔形貌的BI-HA，由纳米颗粒组成。纳米颗粒的TEM和HRTEM图像gydF4y2Ba图2 dgydF4y2Ba显示在gydF4y2Ba图2e和2fgydF4y2Ba．形貌呈片状，由纳米颗粒组成。0.27 nm的晶格间距与BI-HA的两个(300)平面之间的距离一致(gydF4y2Ba图1gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba图2 a-2dgydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

biology-synthesisgydF4y2Ba

图1:gydF4y2Ba诱导BI-HA产物的合成机理gydF4y2Ba枯草芽孢杆菌gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

biology-calciumgydF4y2Ba

图2:gydF4y2Ba不同钙离子浓度下BI-HA的SEM图:(a) 0.01 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (b) 0.03 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (c) 0.05 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (d) 0.10 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba．在钙离子浓度为0.10 mol L时制备BI-HA的TEM (e)和HRTEM (f)图像gydF4y2Ba1gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

用x射线衍射仪(XRD)对催化剂的晶体结构进行了研究。研究了不同钙离子作用下产物的XRD谱图gydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba浓度显示在gydF4y2Ba图3gydF4y2Ba．的特征峰gydF4y2Ba图3 a-3dgydF4y2Ba根据JCPDS卡(编号:09-0432)，说明该产品成功转化为BI-HA。（gydF4y2Ba图3b和3cgydF4y2Ba)呈现标准卡特征峰，强度增加，说明高浓度菌液有利于BI-HA的产生。这种现象可以解释为在代谢过程中磷酸酶的产生gydF4y2Ba枯草芽孢杆菌gydF4y2Ba［gydF4y2Ba28gydF4y2Ba］．磷酸苯二钠作为底物，缓慢释放POgydF4y2Ba4gydF4y2Ba3 -gydF4y2Ba在磷酸酶的作用下使溶液溶解。然后，POgydF4y2Ba4gydF4y2Ba3 -gydF4y2Ba和CagydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba在适当的条件下，从溶液中反应形成多孔BI-HA晶体(gydF4y2Ba图3gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

biology-concentrationsgydF4y2Ba

图3:gydF4y2Ba不同钙离子浓度下BI-HA的XRD谱图:(a) 0.01 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (b) 0.03 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (c) 0.05 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (d) 0.10 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

在不同细菌浓度下制备的磷酸苯基二水二钠及其产物的红外光谱gydF4y2Ba图4。图4一gydF4y2Ba示C的FT-IR光谱gydF4y2Ba6gydF4y2BaHgydF4y2Ba5gydF4y2Ba阿宝gydF4y2Ba4gydF4y2BaNagydF4y2Ba2gydF4y2Ba．gydF4y2Ba2gydF4y2BaHgydF4y2Ba2gydF4y2BaO.在3105-2900 cm区域发现了单取代苯的CH拉伸模式gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba．1596、1489和1238厘米的条带gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba确定了苯环拉伸模式。在1159和1115 cm处观测到条带gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba被分配到不对称拉伸振动。带子在1009和995厘米gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba被分配到POgydF4y2Ba4gydF4y2Ba对称拉伸振动。886、763和734厘米处的条带gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba为苯环的平面外CH变形[gydF4y2Ba29gydF4y2Ba］．相比之下,gydF4y2Ba图4一gydF4y2Ba的吸附带gydF4y2Ba图4 b-4egydF4y2Ba并不符合gydF4y2Ba图4一gydF4y2Ba．BI-HA特征峰出现在FT-IR光谱中gydF4y2Ba图4b和4egydF4y2Ba．c, a, 3434和1633厘米处的宽吸收带gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba都归因于吸附的水分。吸收峰在1427 cm处gydF4y2Ba1gydF4y2Ba可能是由水溶液或空气中的二氧化碳引起的。峰值在1113厘米(ν3)， 1092厘米(ν3)， 963厘米(ν1)， 602厘米(ν4)和564厘米gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba(ν4)是PO的特征带gydF4y2Ba4gydF4y2Ba3−gydF4y2Ba．这一现象表明，添加gydF4y2Ba枯草芽孢杆菌gydF4y2Ba溶液有利于BI-HA产物的形成(gydF4y2Ba图4gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

biology-phenylgydF4y2Ba

图4:gydF4y2Ba(a)磷酸苯基二钠和BI-HA在不同钙离子浓度(a)、(b) 0.01 mol L条件下的FT-IR光谱gydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (c) 0.03 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (d) 0.05 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(e) 0.10 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

如在gydF4y2Ba图5gydF4y2Ba，考察了产物的氮吸附、脱附等温线和孔径分布曲线。根据IUPAC的分类，所有等温线都在gydF4y2Ba图5 a-5dgydF4y2Ba属于IV型和H3型迟滞回线，证实了中孔的存在。gydF4y2Ba图5 a1-5d1gydF4y2Ba结果表明，孔隙分布不规则，为中孔和微孔的混合物。当Ca的浓度gydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba从0.01 mol L开始变化gydF4y2Ba1gydF4y2Ba0.1 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba时，产品比表面积由133.8 m变化gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba1gydF4y2Ba， 173.8米gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba1gydF4y2Ba， 196.7米gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba1gydF4y2Ba，至73.61米gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba1gydF4y2Ba．同时，根据总孔隙和介孔体积的分析，产品的孔隙结构主要由中孔组成(gydF4y2Ba图5gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

biology-desorptiongydF4y2Ba

图5:gydF4y2Ba不同钙离子浓度(a, a1) 0.01 mol L下BI-HA的氮吸附、脱附等温线及对应的BJH孔径分布曲线gydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (b, b1) 0.03 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (c, c1) 0.05 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (d, d1) 0.10 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

TC的光催化降解gydF4y2Ba

为了评价不同合成的BI-HA粉体的光催化活性，在紫外光照射下测试了BI-HA1、BI-HA2、BI-HA3和BI-HA4对TC的降解性能。首先，由于制备的羟基磷灰石样品比表面积较大，研究了75分钟暗反应条件下的C/C0比值。如gydF4y2Ba图6gydF4y2Ba，低于22%的TC在黑暗中被吸附到制备好的光催化剂上，说明这些样品对TC的吸附能力较差。在紫外光照射下，空白实验测试表明，TC的自降解几乎可以忽略不计gydF4y2Ba图6 bgydF4y2Ba．BI-HA光催化剂对TC的降解表现出良好的光催化活性(74.4~86.4%，60min)。其中，BI-HA4在60 min后的光催化效率最高(86.4%)(gydF4y2Ba图6gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

biology-degradationgydF4y2Ba

图6:gydF4y2Ba催化剂对TC的暗反应(a)和光催化降解(b)gydF4y2Ba方程gydF4y2Ba．gydF4y2Ba方程gydF4y2Ba

可能的光催化机理gydF4y2Ba

因此，光催化材料的发展已成为一个重要的要求。从天然无机材料到有机聚合物，各种类型的材料在从溶液中降解TC方面受到了极大的关注[gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba31gydF4y2Ba］．这项研究不同于以往的综合观点。采用一种模拟自然界微生物生物矿化的新合成方法，得到了具有大比表面积的羟基磷灰石晶体(gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba)．它由纳米级的超细颗粒及其密集的聚集体组成(gydF4y2Ba图2gydF4y2Ba)．在紫外线照射下，BI-HA对TC的光催化降解性能得到了提高。结构对太阳能的吸收和光生电子空穴层的转移有很大的影响。HRTEM结果显示合成的BI-HA纳米颗粒血小板晶体生长方向为(100)。为了比较TC与(100)或(001)晶面HA样品的光催化降解效果，我们选择了不同的HA样品进行TC光降解实验(gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba)．如gydF4y2Ba图7gydF4y2Ba，不同晶体结构和形态的HA光催化剂表现出不同的光催化活性。(100)晶面HA对TC的光催化降解效率明显提高(75.33-86.43%，60 min)，而(001)晶面HA对TC的光催化降解效率较低(18.0%，60 min)。说明制备好的BI-HA4具有较高的降解能力，从而说明具有(100)晶面、特定形貌和特定表面的BI-HA4在光催化活性(gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba） (gydF4y2Ba图7gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

HA合成法gydF4y2Ba 比表面积(mgydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba1gydF4y2Ba）gydF4y2Ba 晶体生长晶面gydF4y2Ba 光催化值(%)gydF4y2Ba 形态gydF4y2Ba 合成方法gydF4y2Ba
细菌诱导法(BI-HA)gydF4y2Ba 73.61gydF4y2Ba (100)gydF4y2Ba 86.43gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba 目前的工作gydF4y2Ba
双界面扩散法(DID-HA)gydF4y2Ba 188.5gydF4y2Ba (100)gydF4y2Ba 75.33gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba 夏等，2019gydF4y2Ba
水热法(Hy-HA1)gydF4y2Ba 130.8gydF4y2Ba (100)gydF4y2Ba 80.14gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba 齐等。2016gydF4y2Ba
水热法(Hy-HA2)gydF4y2Ba 一个Œ¶gydF4y2Ba (001)gydF4y2Ba 54.77gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba Qi等。2015gydF4y2Ba
硬模板法(HT-HA1)gydF4y2Ba 球形的gydF4y2Ba
201.3gydF4y2Ba		 (001)gydF4y2Ba 55.72gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba 夏等，2018gydF4y2Ba
硬模板法(HT-HA2)gydF4y2Ba 杆状gydF4y2Ba
190.9gydF4y2Ba		 (001)gydF4y2Ba 47.20gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba 夏等，2018gydF4y2Ba
硬模板法(HT-HA3)gydF4y2Ba Block-shapedgydF4y2Ba
106.3gydF4y2Ba		 (001)gydF4y2Ba 51.70gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba 夏等，2018gydF4y2Ba
双表面活性剂法(DS-HA)gydF4y2Ba 一个Œ¶gydF4y2Ba (001)gydF4y2Ba 20.76gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba Chen等，2020gydF4y2Ba

表1。gydF4y2Ba不同形态和比表面积羟基磷灰石的光催化性能比较。gydF4y2Ba

biology-morphologiesgydF4y2Ba

图7:gydF4y2Ba制备的不同晶体结构和形态的HA催化剂对TC的光催化降解。gydF4y2Ba方程gydF4y2Ba

在HA的作用下，紫外光激发HgydF4y2Ba2gydF4y2BaO或OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba分子在周围空气中产生•OHgydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba和•OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba．紫外光激发后，电子转移到OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba形成OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba，而•OHgydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba可能是由于•OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba和HgydF4y2Ba2gydF4y2BaO.这些自由基能有效分解四环素等，生成COgydF4y2Ba2gydF4y2BaHgydF4y2Ba2gydF4y2BaO和其他碳氢化合物。gydF4y2Ba

在HA的催化下，四环素的反应如下:gydF4y2Ba

HA +gydF4y2BahνgydF4y2Ba→哈•gydF4y2Ba

Ha•+ ogydF4y2Ba2gydF4y2Ba→ha +•ogydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba

OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba+ HgydF4y2Ba2gydF4y2BaO→•ohÃⅰ '  'gydF4y2Ba

OHA¢€’+•OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba+ TC→降解产物(COgydF4y2Ba2gydF4y2Ba， CnHn等)gydF4y2Ba

我们知道，光致电子/空穴在很大程度上取决于光催化剂的能带结构和电子态密度[gydF4y2Ba32gydF4y2Ba，gydF4y2Ba33gydF4y2Ba］．如gydF4y2Ba数字8gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba8 bgydF4y2Ba， HA的价带(VB)主要由OgydF4y2Ba-gydF4y2Ba2p轨道低于费米能级，传导带(CB)归因于CgydF4y2Ba一个gydF4y2Ba4gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba在费米能级之上的轨道。然而，由于交换相关函数的导数不连续，带隙(EgydF4y2BaggydF4y2Ba)的值被DFT计算低估[gydF4y2Ba34gydF4y2Ba-gydF4y2Ba42gydF4y2Ba］．HA(100)的存在有效地减小了带隙。与HA(001)相比gydF4y2Ba图8gydF4y2Ba， HA(100)的VB宽度增加。因此，HA(100)中光致电子的分离增强，表明HA(100)具有更好的光催化氧化能力(gydF4y2Ba图8gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

biology-densitygydF4y2Ba

图8:gydF4y2Ba(a) HA(001)及(b) HA(100)的总状态密度及预计状态密度。能量0处的虚线代表费米能级。gydF4y2Ba

结论gydF4y2Ba

采用枯草芽孢杆菌诱导法制备了具有特殊花状结构的透明质酸光催化剂。所得的BI-HA具有纳米颗粒片状自组装的多孔形貌，平均粒径为0.66 μm，比表面积高。对于具有(100)晶面的BI-HA，表现出较好的光催化降解TC的性能。HA上的高活性位点使其成为降解TC的有效光催化剂(86%以上)。晶面为(100)的BI-HA粉体表现出明显的光催化活性，证实了其在水净化中的实际应用。gydF4y2Ba

确认gydF4y2Ba

国家自然科学基金项目(No. 21201142)、四川省科技发展基础研究项目(No. 2019YJ0355)、四川省优秀青年科技人才计划项目(No. 19JCQN0085)、总装备部预研重点项目(No. 6140720020101)、国防科技基金项目(No. 2019YJ0355)资助。JSJL2016404B002)。gydF4y2Ba

参考文献gydF4y2Ba

全球科技峰会gydF4y2Ba