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ISSN: 2321 - 6212
核化学,查尔姆斯理工大学的化学系Kemivagen 4 412 96, Goteborg,瑞典
收到的日期:01/09/2017;接受日期:03/10/2017;发布日期:10/10/2017
DOI: 10.4172 / 2321 - 6212.1000196
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氮化铀(联合国)是一个可能的事故宽容候选人轻水反应堆的燃料。除了优势金属密度和导热系数高,患有低稳定水。我们建议利用金属夹杂物来提高其稳定性的水形成一个保护层。氮化铀掺杂铬(Cr 2.7 wt %)、镍(镍2.8 wt %)或铝(Al 1.5 wt %)是由内部溶胶凝胶和碳热还原的还原。电子色散光谱显示均匀分布的金属溶胶-凝胶产品。碳热还原的还原了N2 + 5% h2混合在1500°C 6小时。x射线衍射证实联合国阶段形成的样本。球团烧结生产的氩在1800°C 6小时。烧结过程中,多数从表面蒸发铬,镍向晶界移动和铝形成一个颗粒结块的边缘。最后,小球在水中煮在正常的压力。 A reference pellet of pure UN utterly collapsed after 2 hours of boiling. Both nickel and aluminum doped pellets disintegrated within a couple of minutes. The chromium doped pellet did not collapse during 5 hours of boiling. This indicated a clear improvement in corrosion resistance of the uranium nitride based material.
在2011年之前事故宽容燃料(atf)的研究主要集中在提高燃耗、功率密度和燃料的可靠性。2011年福岛事件后更广泛的调查atf触发和关注是针对故障诊断问题加速氢气生产期间发生的损失在核心冷却。的关系,一批新的燃料和包复定义(1]。燃料组件的小说类型的材料应该承受损失的主动冷却核心在较长时间内(2),还应该有一个改进的性能在正常操作条件下,操作成本低,是经济可行的(3]。潜在候选人的列表为燃料和包复建议:充分陶瓷microencapsuled燃料(FCM) [3],提供出色的裂变产物保留铀密度低的成本;uranium-molybdenum金属燃料(u - 10% Mo)非常高的热导率和裂变密度但相当低熔点温度;硅化铀燃料(U3如果2)足够高热导率,裂变密度和最小寄生中子吸收(2)和氮化铀燃料(联合国),具有高导热系数、高裂变密度和高熔点(3),但它在热水或蒸汽分解(4]。先进的包壳锆、包覆碳化硅(SiC),先进的钢覆层和钼包覆在事故宽容包复的列表(2]。
联合国是一个可能的事故宽容的燃料,主要是由于其高导热系数(15日8 W / m。K在1000 K),而且随温度上升(5,6),不像UO2。较高的热导率可以在较低的温度(4),保证更少的热量保留在燃料元素。因此迁移裂变产物和锕系元素的减少。因此,高导热系数有利影响肿胀问题[7),并允许燃料组件生产以更低的价格由于利用可能性更大的燃料元素(4]。联合国也有高熔点2830 - 2850°C (8(),高于UO2)裂变原子密度13.5克/厘米3,这意味着更高的功率密度。联合国允许更高密度的有效使用空间核心,因为联合国占据体积UO相比减少了30%2(9]。
然而,联合国不稳定在热水中,水解和氧化转化为(以固体形式)。这些过程可以看到从腐蚀的角度来看。为了提高联合国的腐蚀电阻率,兴奋剂的可能性联合国矩阵与一个合适的保护组件如氧化铬(III)(克劳莉娅),(3)铝氧化物(氧化铝)或氧化镍的浓度小于10 vol. %是为了保持经济效益和不稀释的铀燃料。在选择合适的dopands,中子吸收截面的价值是考虑。克劳莉娅已经尝试过的公司阿海珐公司。10)因其他原因,提高晶粒生长在二氧化铀芯块的烧结,减少裂变气体生产、加锁铯燃料矩阵(3]。铝是减少腐蚀涂料(3)和镍被选为其良好的耐腐蚀性能在空气中(11),尽管镍氮化分解在更高的温度12]。
在这项工作中,一个内部溶胶-凝胶法和碳热还原的还原氮化路线选择制作一个铀材料与铬、镍、铝夹杂物。可能形成均匀材料碳热还原的还原期间,甚至固体的解决方案,积极处理解决方案,而不是粉末。然后烧结产生的材料,他们的行为在沸水测试正常压力。
耐蚀性
联合国在水中不稳定可以从调查腐蚀视角。在某些情况下,如氧化还原电位、pH值、氧浓度、温度和压力,一些材料(如氧化铬(III))比其他材料更稳定的水(如铬)。这个事实是利用生产耐腐蚀合金(如不锈钢),有防护层表面氧化铬(III)铁的合金(13]。使用多个防护层是由KAERI´s轻水反应堆燃料科技集团。他们决定测试小合金元素(Nb、钼、锆、Si)保护联合国从暴力与水反应14]。
预测腐蚀或被动(形成保护层),或豁免(无腐蚀)通常是可视化的形式Pourbaix图、电化学势的绘制与博士第一次系统感兴趣的在这个研究是纯水的铬在300°C。铬氧化铬(III) Cr的形式2O3是一种常见的防腐添加剂。主要用于钢与铁和镍,它形成一个保护层,如果超过5 wt %的合金是由铬(15]。Cr2O3在水中稳定在一个广泛的pH值和低溶解氧含量(图1)。一个虚线图1表明一个中立的pH值在300°C。在反应堆堆芯在水中的溶解氧水平一直低于5磅的氢注射(16)抑制辐解,水的电化学势之间的测量是-150 mV -100 mV使用标准氢电极(她)(17]。因此,一个统一的防护层或多层Cr2O3将阻止联合国在核心操作条件下腐蚀。
图1:Pourbaix图铬物种在300°C。垂直虚线对应于一个中性pH值在300°C [13]。
氮化铬CrN预计将有很高的耐蚀性(18]。同样的效果的保护层可以由铝氧化(III)2O3pH值范围从5到7.5,但2O3转换成(氧化铝2)——在高pH值(19]。其他金属,如硅、钛、钽、铌或镍可以形成保护性的氧化层(15]。
内部溶胶凝胶过程
溶胶-凝胶过程中最初的设计的目的是生产涂层颗粒燃料高温气冷反应堆(HTGRs)和内部凝胶过程称为KEMA过程是在荷兰KEMA实验室开发的(20.]。估计化学凝胶化后形成的金属oxy-hydroxide UO2(哦)2或水合氧化物UO3xH2O (21]。内部溶胶-凝胶法是基于金属的沉淀,它是由对碱性pH值变化的解决方案。这种转变是由一个控制温度的变化,导致后续化学分解的胶凝剂hexamethylenetetramine (HMTA),导致氨的形成。这种转变最优的液滴冷却后立即发生溶胶(2 - 7°C)接触加热介质,如硅油(60 - 90°C)。雷竞技网页版一个不受欢迎的pregelation冷却索尔也可以发生。凝胶化过程中涉及四个主要反应:decomplexation尿素(反应1),铀酰离子的水解反应(2),HMTA质子化作用(3)反应,HMTA分解反应(4)。
(1)
(2)
(3)
(4)
由于沉淀水解产品-氧化物/氢氧化物,在下一步中减少碳热还原的反应(5和6)路线需要转换氧化氮化(22]。出于这个原因,碳(通常是炭黑)必须与之前的溶胶凝胶混合步骤。为了组合吸水的碳与水溶液中添加一个彻底表面活性剂是必要的(23),一般很难准备一个凝胶均匀分布的碳粒子。改进在使用炭黑分散剂被如做裁判。24]。
UO3+ 0.5 C (s)→UO2+ 0.5有限公司2(g) (5)
UO2+ 2 C (s) + 0.5 N2→联合国+ 2有限公司(g) (6)
固溶体的形成
掺杂材料的生产,这将是理想的金属氮化物和思想之间形成固溶体确保尽可能最好的同质性材料。坚实的解决方案是定义为一个阶段系统溶质和溶剂,溶剂的晶体结构是不变的(25]。是否两个元素之间的固溶体形式或不会可以估计Hume-Rothery规则(26]。这些规则考虑四个参数:1。原子半径不同,必须小于15%;2。一个类似的电负性的元素;3所示。一个相同的价;4所示。有可能在同一晶体结晶系统。这些参数U、铬、镍和铝中列出表1。铀和其他元素的原子半径区别总是超过15%。鲍林电负性显著不同的元素和相同的价是U和Cr只履行。然而铀,铬,和一氮化铝,以及金属镍fcc氯化钠结构相同。
表1。Hume-Rothery规则应用于uranium-chromium, uranium-nickel和uranium-aluminum系统。
| 元素 | r(一个) | r差异[%]* [27] | 价[27] | X | 晶体结构 |
|---|---|---|---|---|---|
| Cr | 2.33 | 18 | 那样 | 1.66 | CrN fcc氯化钠[28] |
| 艾尔 | 2.39 | 16 | 3 s23p1 | 1.91 | AlN fcc氯化钠或Cp [29] |
| 倪 | 2.19 | 23 | 4 s2sd8 | 1.61 | Ni3N cP、镍fcc氯化钠[30] |
| U | 2.83 | 0 | 7 s25f4 | 1.38 | 联合国fcc氯化钠[31] |
原子半径r, cP原始立方,X鲍林电负性
*(右(溶剂)- r(溶质))/ r(溶剂)。基于Hume-Rothery规则,不太可能选定元素之间的固体的解决方案形成。此外,uranium-chromium-nitrogen系统中的一种orthorombic三进制阶段2CrN3应该在1200 - 1600°C而不是形式UCrN [32]。
制造领域的内部凝胶
溶胶-凝胶过程的内部调整来满足我们的需求33]。起始物料,六水合硝酸铀酰(UNH)是由金属铀(金属铀棒)溶解在浓硝酸。酸的制备硝酸铀酰不足(神,没有3——/ UO22 +< 2)(34),这就需要使用sub-stoichiometric硝酸或两个铀的来源,消除了现实原因。六水合硝酸铀酰的晶体(UNH) UO2(没有3)2.6H2O收集从母液,洗水,风干和用于饲料的解决方案准备。这样的修改将允许直接连接到当前的乏燃料的后处理过程,这也是基于溶解硝酸和形成硝酸铀酰的燃料。然而,当没有3——/ UO22 += 2需要更高数量的HMTA降水发生。HMTA量不过是基于pH值,因此多才多艺,因为索尔的pH值可以调整如氨溶液(35]。存在大量的没有3——索尔的阴离子UO溶解度降低的缺点2+,这最终导致较低的金属浓度(36]。一水合硝酸铀酰的溶解极限5.5°C在水中是50.55 wt % (37],它对应于2.9。
一个提要的解决方案是根据溶解UO所需的成分2(没有3)2.6H2O和Cr(没有3)3.9H2O(硝酸铬(III) nonahydrate,兰开斯特合成、98 + %),或Ni(没有3)2.6H2O(六水合硝酸镍(II)、默克、99%,职业分析),或(没有3)3.9H2O(硝酸铝(III) nonahydrate,默克公司98.5%,职业分析)一起在水中Triton x - 100(非离子表面活性剂,西格玛奥德里奇、实验室等级)。碳摘要纳米(CNP)(石墨化、Supelco < 200纳米大小,99.95%)添加碳和金属之间的摩尔比(M) C / M = 2.5 (表2)。超声破碎法是申请更好的分散的碳。索尔被放置在一个冷却槽(2 - 7°C)与不断的搅拌。尿素(西格玛奥德里奇,99%,珍珠)在固体形式添加到冷却解决方案在一个摩尔比脲/ M = 1.2 - -1.3。完整的尿素溶解后,hexamethylentetramin (HMTA)(西格玛奥德里奇,99%)在固体形式添加到索尔在摩尔比率HMTA / M = 1.6 - -1.7。大约30分钟后HMTA,索尔被转移到一个列满了加热硅油(Rhodorsil硅油V 1000年,cSt) (60 - 90°C)。水滴的溶胶胶凝之前,他们到达底部的列。稠化领域被收集到的列和反复冲洗(10 - 15分钟2 - 3倍)与石油醚(西格玛奥德里奇,puriss,高沸点)删除硅油。老化了在氨溶液(默克公司,25%)15分钟完成凝胶去除副产物,如硝酸铵和甲醛(38]。球体被风干一夜之间和氧化环境温度和存储,或者在石油醚再次洗如果持续硅油,被泄露的硅油可视化滴下的球体。平均形状和球体的直径被SEM日立TM 3000显微镜检查。碳和金属分布,表面上和风干的大部分领域,验证了能量色散x射线能谱(EDS)和Quantax 70软件。
表2。溶胶的组成内部uranium-chromium的溶胶-凝胶过程,uranium-nickel和uranium-aluminum材料生产。
| x = Cr | x =倪 | x =艾尔 | |
|---|---|---|---|
| 铀的浓度(摩尔/升) | 1.5 | 1.51 | 1.51 |
| x (mol / L)的浓度 | 0.19 | 0.18 | 0.22 |
| 铀wt % | 97.3 | 97.2 | 98.5 |
| x wt % | 2.7 | 2.8 | 1.5 |
| x *卷% | 9.5 | 7.0 | 8.9 |
| x摩尔% | 11.3 | 10.6 | 11.9 |
| 摩尔比率碳/铀 | 2.49 | 2.48 | 2.50 |
| 摩尔比率碳/ M * * | 2.21 | 2.22 | 2.18 |
| 摩尔比率HMTA / M * * | 1.69 | 1.70 | 1.66 |
| 摩尔比率HMTA / H + | 0.80 | 0.85 | 0.78 |
| 摩尔比脲/ M * | 1.28 | 1.29 | 1.25 |
*对Cr卷%计算2O3NiO,艾尔2O3,* * M = +金属铀(x)
减少产品的氮化碳热还原的
空气干球被放置在一个钼坩埚。碳热还原的减少了在一个定制的高温石墨炉加热热技术有限责任公司:1000型在氮气和氢气的混合物(95% N2h + 5%2)的气体流量1 L / min在1500°C 6小时。氮混合物在加热步骤,用于反应,而冷却进行了氩三氮化二防止形成。加热和冷却的斜坡是20°C /分钟。产品后热处理由SEM / EDS检查以评估金属的显微组织分布和领域。少量的生产领域被磨成细粉为x射线衍射测量准备样品。
粒化氮化产品
氮化球是直接压制成一种绿色颗粒或磨成细粉,然后按下。绿色的小球烧结在钨板在氩气流1 L / min在1800°C的6个小时。质量和最终颗粒的尺寸比测量为了估计密度。
溶解在沸水大气压力
一个小球放在一个玻璃夹挂大约在0.5 L玻璃烧杯包含400毫升的去离子水。烧杯里的水不停地搅拌和加热,以确保尽可能平等的一个温度在整个体积。在沸腾,手表玻璃放置在烧杯水蒸气损失降到最低。试探性的酸碱测试是用棒;蒸汽和液体都检查,看看期间氨氮化是由沸腾。
纯氮化铀颗粒理论密度为75.6% (TD)和估计成分UN0, 78 c0, 22 Vegard法则的基础上,作为参考样本。这粒倒塌,2小时后形成悬浮沸腾。泡沫形成的颗粒表面观察,信号脱气的毛孔或气态氨的形成。然而,pH值测量都是中性的。
表征空气干球的SEM / EDS
U / Cr:球体柔软的深绿色的1分钟内凝胶形成的90°C硅油(图2)。球体不均匀彩色(黑点低电子反射材料——碳层与白色斑点的高反射材料——铀),这表明一个片状分布的碳材料(图3右)。与碳分布相反,两种金属均匀分散在材料(图3左)。在衰老的一步,然而,碳注册的重大损失。石墨粒子被淘汰到氨溶液。最后,稠化珠没有完全固化,保持柔软老化后一步。
图2:SEM图像单一空气干球准备从铀和硝酸铬。
图3:铀的SEM / EDS映射和铬(左)和碳(右)分布在表面的空气干球准备从铀和硝酸铬。
U / Ni:球体柔软的黑色凝胶形成大约1分钟的存在在60°C硅油。所有领域都同样黑色的颜色,显示一个均匀分布的碳材料。衰老期间没有重大损失的碳进入氨溶液被观察到。最初的软胶硬化明显在石油醚洗涤后,氨溶液的老化,这意味着一个不完整的凝胶在前面的步骤。的两种金属材料均匀分布(图4)。球有一个倾向于拼接在一起,风干后硅油泄露出来。引人注目的硅油表面发现了SEM / EDS,意味着洗涤步骤是不够的。
图4:SEM / EDS映射内的U和镍的分布风干球体。
U / Al:球1分钟内的黑色软凝胶形成的90°C硅油(图5)。在老化的步骤中,重大损失的碳被注册,为碳成氨溶液中被淘汰了。球体的表面覆盖着碳残留物(图6右)。与碳分布相反,金属都是均匀分布在整个材料(图6左)。珠子依然柔软,洗和老化后粘在一起。的硅在球体的表面发现了石油。
图5:SEM图像单一空气干球准备从铀和硝酸铝。
图6:SEM / EDS映射的铀和铝(左)和碳(右)分布在表面的空气干球准备从铀和硝酸铝。
氮化材料的表征通过SEM / EDS和XRD
U / Cr:碳热还原的还原后高度多孔球体生产。珠子转暗的下部和上部变成了浅灰色的颜色。大部分的球体破裂在热处理(图7)和样品的质量损失约70%(取决于权衡热处理前后样品的质量)。铬的材料,形成斑点内重新分配更高的浓度(图8)。铬的存在证实了EDS (图9)。XRD模式揭示了多阶段系统的示例中,氮化对应于铀、铀氧化物,铬氧化和氮化铬(图10)。
图7:SEM图像含有铀和铬氮化后的一个球体。
图8:SEM / EDS映射的U和Cr的分布在一个氮化领域。
图9:范围内的EDS的U / Cr碳热还原的还原后的样本。
图10:U / Cr的XRD模式样本后碳热还原的还原。主要阶段对应于氮化物(上),第二阶段对应于氧化物(底部)。
U / Ni:还在镍夹杂物的情况下,高度多孔球体(图11碳热还原的还原后)产生。珠子转暗的下部和上部变成了浅灰色的颜色。大部分的球体破裂,但保留在热处理中球形。质量损失70%左右。镍保持均匀分布和检测量(图11右)。XRD模式揭示了单相系统对应于氮化铀(图12)。
图11:SEM图像含有铀和镍氮化后的一个球体(左)。SEM / EDS映射U和镍的分布在一个氮化(右)范围。
图12:XRD碳热还原的还原后的U / Ni样本模式;相对应于联合国。
U / Al:掺铝球热处理后由细薄的结构。铀(Al部分分开图13)。XRD模式揭示了多阶段系统的样本对应于联合国和艾尔2O3阶段(图14)。
图13:SEM / EDS映射含有铀和铝氮化后的一个球体。
图14:包括两个x射线衍射模式互相重叠的U / Al模式样本后碳热还原的还原;相对应于铀氧化氮化硅和铝(III)和氮化铝(III)。
粒化过程和SEM / EDS和XRD表征颗粒
U / Cr:约1克热微球是用来制造颗粒治疗。微球放入压模和压0.9绩点几秒钟。绿色的小球的直径9.03毫米被放置到一个钨板和烧结石墨炉加热。烧结后,小球颜色变成浅灰色,按比例缩小到8.49毫米直径。顶部表面多孔的颗粒小于底部(图15)和观察到的高孔隙度相关性计算密度低。在烧结颗粒之间的相互作用和钨板发生(图16),导致覆盖一定与钨颗粒底部的一部分,它证实了EDS (图17)。强势身份不明的峰值对应于钼基于其keV价值还测量了颗粒的顶部表面。不过这个峰的识别仍然开放的解释。XRD和SEM / EDS然后测量两边的颗粒。基于EDS频谱离开表面铬的主要部分在烧结在1800°C (图18)。因此,烧结过程更短,在较低温度下是可行的,将优先考虑在未来的实验中如火花等离子烧结(39]。密度计算的重量和尺寸所示表3。铀和铬的氧化物阶段发现两边的颗粒表面(图19)。样品的部分氧化可能源于操作与样品在箱子里(称重,紧迫,SEM, XRD) 230 ppm之间的氧气水平波动和百分之几。
图15:扫描电镜图像的顶部(左)和底部表面(右)U / Cr颗粒烧结后氩。
图16:你的照片/ Cr颗粒烧结后氩。从左到右的顶面和底面。
图17:的扫描电镜图像U / Cr颗粒底部显示与钨的钨板的交互。
图18:EDS频谱的U / Cr颗粒在氩烧结后,显示几乎完全缺乏铬表面上和一位身份不明的高峰。
图19:x射线衍射模式的U / Cr颗粒烧结后氩。UO三个阶段相对应2,阴极射线示波器2和联合国在表面发现了。
表3:计算密度和收缩丸U / Cr, U / Ni, U /。
U / Cr |
TD的联合国 | 40% | TD的UO2 | 59% | 收缩 | 6% |
| U /倪 | TD的联合国 | 57% | TD的UO2 | 138% | 收缩 | 23% |
| U / Al | TD的联合国 | 51% | TD的UO2 | 75% | 收缩 | 18% |
U / Ni:大约0.5克的热治疗微球磨成细粉,放入压模和压1.2绩点2分钟。绿色的颗粒直径为9.23毫米被放置到一个钨板和烧结石墨炉加热。烧结后颗粒颜色变成灰色(图20)和按比例缩小到7.16毫米直径。23%的收缩证实,镍作为烧结剂(40]。XRD和SEM / EDS然后测量两边的颗粒。基于光谱EDS镍re-localized向晶界在烧结在1800°C (图21)。颗粒表面是铁板一块,零星的裂纹,但没有发现了孔隙度(图22)。可能大学的第二个阶段5(41在烧结(成立)图22深灰色的结构)。密度、重量和尺寸的计算,所示表3。UOx和联合国阶段在颗粒的表面发现了通过XRD,连同镍金属相。与氧气氧化阶段可能是由于反应在操作与样品。
图20:照片后的U /镍颗粒烧结在氩。顶面显示在左边右边和底部表面一半一半。
图21:U /镍颗粒的扫描电镜图像底部显示镍的分离铀沿晶界。
图22:SEM图像的底面U /镍颗粒烧结后氩。黑暗的灰色斑点可能包括大学5。
U / Al:微球(约。1 g)放入压模和压使用0.9绩点几秒钟。绿色的颗粒直径8.66毫米被放置到一个钨板和烧结石墨炉加热。在烧结颗粒颜色变成浅灰色和直径缩小到7.15毫米。基于光谱EDS,铝隔离,形成肿块边缘的颗粒(图23和24)。铝与铀或钒合金的偏析曾被报道(42,43]。颗粒表面与大洞和裂缝(受损图25)。密度,计算的重量和尺寸,所示表3。只有一个阶段对应于铀碳氮化物是由XRD检测(图26),没有氧化铀形成,即使在操纵箱中的氧浓度与样品是在单位的百分比的范围。
图23:照片后的U /镍颗粒烧结在氩。顶面左边的一半,底面右边的一半。
图24:U /镍颗粒的扫描电镜图像底部显示镍的分离铀沿晶界。
图25:SEM图像的顶面U / Al颗粒烧结后氩。
图26:XRD模式的U / Al小球烧结后表面氩。
在沸水溶解的颗粒大气压力
U / Cr: U / Cr粒煮了五个小时没有崩溃。观察泡沫形成的颗粒表面,但测量pH值中性蒸气和液体。然而,pH值测量液相只是试探性的,考虑到低溶解度的在水中氨在高温(44]。表面结构是由扫描电镜检查之前,期间和之后的实验和观察结构无显著变化(图27)。XRD的颗粒表面,在实验结束后,显示一个多相系统。联合国阶段的峰值强度比在较小的后测量。发现铬氧化物的峰值强度(阴极射线示波器2和铬2O3随着时间的推移)增加。
图27:掺铬颗粒表面的SEM图像前(左)和(右)后解散测试。
U / Ni:U /镍颗粒倒塌在沸水10分钟后,溶液的pH值是中性的。
U / Al:U /铝颗粒倒塌在沸水5分钟后,溶液的pH值是中性的。
氧化阶段后的U / Cr样品碳热还原的减少可能会留在材料从一开始由于碳分布不均或样本可能被氧化在操纵之间测量。此外,如果反应的动力学是缓慢的,更长的热治疗可能会导致一个脱氧产物。
碳纳米粉体在内部利用溶胶-凝胶法。碳的一个重要冲刷到观察氨溶液,使其无法控制最终产品中的碳量。这个观察是在协议与其他研究小组的结果(45]。碳的分布大部分uranium-chromium风干微球和uranium-aluminum不均匀,主要部分的碳表面被部署。因此,另一个来源的碳将在内部测试使用溶胶-凝胶过程。
金属在溶胶-凝胶过程的分布是均匀的。相当的“污染”微球´s与硅油被发现和硅表面残留可能对烧结的影响,因为他们之间创建毛孔谷物(46]。碳热还原的还原进行的N2h + 5%2混合物在1500°C 6小时1 l / min的气体流量和导致联合国阶段形成的样本。除此之外,铬掺杂样品中铀和铬氧化物阶段被发现。镍掺杂样品的一个阶段(联合国)系统在热处理后,在铝掺杂样品氧化氮化铝和铝(III)也被检测到。热处理过程中,部分重新分配,形成铬铬丰富点样品。保持均匀分布和铝镍部分隔离。球是由氮化材料烧结生产的氩气流1 l / min在1800°C 6小时。在这个温度从表面蒸发铬、镍重新沿着晶界和铝形成凹凸的边缘的颗粒分离。因此,一个不同的烧结技术(在较低的温度和较短的反应时间,如火花等离子烧结(47)将用于后续工作为了防止铬的损失。
在这项工作中,氮化铀掺杂铬、镍或铝。解散的屏幕研究掺杂氮化铀透露一个重要铬对联合国的耐蚀性的影响,尽管生产球团矿的质量差,道明远低于80%。这样的工作在稳定的铀的话题用铬、氮化镍或Al没有发表之前。所有三种类型的材料内部产生的溶胶-凝胶技术减少碳热还原的紧随其后。球团烧结从产生完整的微球或微球磨成粉末和测试在沸水正常压力。掺铬颗粒没有崩溃后5小时的沸腾,而镍和铝掺杂颗粒解体几分钟后在沸水。一个参考样本,纯氮化铀颗粒,2小时后溶解在水中。尽管铬掺杂材料的极限公差水不知道,执行实验作为第一次了解这个问题,其中一个必须考虑多年的燃料在核心操作时间。基于x射线衍射测量,在实验中,得出氧化铬(III) (IV)和铬层增长的小球在沸腾。这个保护层可能阻碍了氮化铀氧化损伤,以同样的方式与防腐钢(琼斯,1996),因此可以阻止联合国水解。 Even though chromium (III) oxide was suggested by Areva to be used in combination with uranium dioxide to better its sintering, it was not yet put in context with uranium nitride and accident tolerant fuels. In this pilot screening study it was showed that there is a certain effect of chromium on corrosion resistance of uranium nitride and will be studied further in more detail.
MABiL内执行本研究项目和已收到资金从瑞典核技术中心2015 - 2016。
