p2型钠层状氧化物中的阳离子和阴离子氧化还原化学

由于对高能钠离子电池的需求，层状过渡金属氧化物阴极中的高能氧氧化还原化学一直是研究的热点。另一方面，大多数具有氧氧化还原的层状阴极可以经历不可逆的电化学反应，快速的能力衰减和潜在的O2释放。我们发现，具有高电负性的铜元素可以稳定缺乏钠的P2-Na2/3Mn0.72Cu0.22Mg0.06O2过程，使阳离子和阴离子氧化还原化学得以实现。随着Na+离子的去除和加入，硬x射线吸收光谱和软x射线吸收光谱表明，Mn3+/Mn4+、Cu2+/Cu3+和O2/(O2)n都参与了氧化还原反应。根据DFT计算，铜与氧之间的强共价保证了P2-Na2/3Mn0.72Cu0.22Mg0.06O2过程中阳离子和阴离子的氧化还原活性。

P2-Na2/3Mn0.72Cu0.22Mg0.06O2阴极具有较长的循环寿命，在1C循环100次后功率保持在87.9%，在10℃循环时的高倍率输出为70.3 mA h g1。我们的发现不仅为改进基于阴离子氧化还原行为的层状氧化物的电化学性能提供了有前景的建议，而且还深入研究了氧氧化还原过程的科学。利用强电负性铜元素，发现了一种新的具有阳离子和阴离子活性的缺钠P2- Na2/3Mn0.72Cu0.22Mg0.06O2相。随着固溶体Na+离子的去除和加入，铜和氧之间的紧密共价保证了阳离子和阴离子的氧化还原化学。因此，这一步可能能够在半钠电池和半钠电池中提供稳定的循环寿命。P2- Na2/3Mn0.72Cu0.22Mg0.06O2是一种具有阳离子和阴离子活性的缺钠新工艺。由于Cu 3d和O 2p轨道之间的高共价，可以进行阳离子和阴离子氧化还原化学反应。在半钠离子和全钠离子电池中，这种新的缺钠p2 - na2 / 3mn0.72 cu0.22 mg0.06 o2相均能提供稳定的循环寿命。

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