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菜单e-ISSN: 2319 - 9849
e-ISSN: 2319 - 9849
Zaria Ahmadu贝洛大学尼日利亚
收到日期:09/09/2017接受日期:18/10/2017发表日期:29/10/2017
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纳米技术是近年来一个伟大的科技进步的不可或缺的工具。拥有先进的准备方法,纳米材料可以有期望的尺寸控制,表面性质、形状和其他物理化学性质。他们更大的表面积与体积比,提供他们的能力提高电子转换速率相当用于催化、高分子技术,药物输送,粮食生产、绘画和电化学传感。由于电化学传感器是需要非常高的灵敏度,选择性和稳定性,将纳米材料在传感器的设计中是不可避免的因为他们提到的属性。很多工作因此被报道的纳米材料从纳米到纳米管用于改善传感器的特性,这些研究的结果一直到目前为止有前途。本文因此打算现在这些作品和展示纳米材料在电化学传感器发展的相关性。
纳米技术;Electrohemical传感器;催化
纳米材料和纳米技术已经多年,仍然是不可或缺的技术,科学和技术的进步。纳米材料是材料的尺寸小于或等于100纳米尺度1- - - - - -4]。进步在这些纳米材料的合成方法允许制备各种材料所需的大小,表面性质、形状和其他物理化学性质5- - - - - -7]。此外,功能化的材料从而可以提供巨大的前景结合生物识别事件和信号转导机制在发展中小说bioelectronic设备具有优良的传感器性能(8- - - - - -13]。纳米材料通常有较大的表面积,能够提高电子转换速率和这些属性等利用催化(14),聚合物技术(15,药16),粮食产量(17)、绘画(4和电化学传感18]。电化学传感器形式不可或缺的细分化学传感器的转导元素从一个电极设计19,20.]。电化学的基本工作原理,这也是一个非常强大的electroanalytical技术,具有灵敏度高、仪器简单、可移植性、容易小型化和相对较低的成本21]。最近,便携式生化检测成为可能通过使用智能手机集成了传感器,例如测试旅行,传感器芯片和手持探测器(22]。这些小型设备的集成敏感阵列可以通过微机电系统的应用,纳米技术(当然23- - - - - -25]。因为一些属性的传感器非常高灵敏度,选择性和稳定性,近年来研究人员付出了大量的努力来改善这些属性的方法之一是将纳米材料在传感器。本综述的目的是让研究人员在这个领域的成功记录,希望这篇文章将进一步刺激发现使用纳米材料在电化学传感器领域。
这些都是纳米晶体具有优良的电气和光学性质(26,27]。半导体纳米晶体量子点(QD)已报告用于设计multi-analyte电化学寡核苷酸适配子与subpico摩尔(attomole)生物传感器检测极限(28]。适配子RNA或DNA分子配体到目标通常是通过配体的方法叫做“系统进化指数浓缩(SELEX) [29日]。强烈的寡核苷酸适配子可以绑定一个目标分子可以定制抗体和高度的效率,因此是用作蛋白质组分析的有力工具30.]。其他的优势是它相对容易的孤立和修改加上高稳定性。电纳米晶体扮演重要角色的多样化的电子标签,要求的多路复用生物分析法和卓越的低(attomole)检测极限因此是广泛的结果放大nanoparticlebased电化学剥离的质量测量(31日]。因为它是multi-analyte生物传感器,纳米材料四个不同编码,cd;硫化锌;客户;和PbS,被用来区分四个目标DNA的信号。在操作的适体/量子点- dual-analyte生物传感器为基础,使用单步位移分析中给出方案1。
方案1:操作的适体/ Quantum-Dot-based dual-analyte标记蛋白质的生物传感器,包括位移目标分析物,(A)混合单层硫醇盐寡核苷酸适配子在金衬底绑定protein-QD轭合物;(B)样本标记蛋白质的加法和移位;(C)解散的捕获纳米晶体其次是electrochemical-stripping检测涂在玻璃碳电极。改编自[28]。
的计划,一些硫醇盐寡核苷酸适配子co-immobilized,一起绑定金衬底上的匹配QD-tagged蛋白(A),紧随其后的是样本(B)和位移标记的蛋白质。位移,允许监控剩余的纳米晶体通过电化学检测手段(C),生物传感器是第一个用于单一分析物传感,以评估其灵敏度和选择性。电化学检测的高灵敏度应计所示图1一个和校准图,提出了图1 b描绘了一个快速下降的峰值电流高达200 ng l - 1后保持缓慢下降,典型的位移分析。检出限20 ng l - 1(0.5点)被记录在20到500 ng l - 1的浓度范围。因此,生物传感器,检出限更低(3 - 4)的顺序比此前报告的适体生物传感器(32- - - - - -34]。高重现性(相对标准偏差为5%)被记录在100年连续六次测量ngL-1凝血酶。
图1:(一)方波剥离voltammograms为不同浓度的凝血酶:0 (A), 100 (b)和(c) 500 ng l - 1。(B)的校准阴谋。(C)的评估选择性使用不属预定目标的蛋白质:(a)控制(没有分析物或干扰),(b) 25μg l - BSA,和(C) 25μg l - 1免疫球蛋白。量子点解散(共轭undisplaced蛋白质分子)是由添加硝酸(100μL, 0.1米)和声波降解法1 h。由此产生的解决方案被转移到一个1毫升电化电池包含900μL醋酸缓冲(0.1米,pH值4.6)和10 ppm汞(II)。电化学剥离检测进展在+ 0.6 V, 1分钟预处理后2分钟积累在-1.2 V,和扫描-0.25 V的潜力。改编自[28]。
的multi-analyte任务生物传感器中演示图2,dual-analyte检测凝血酶(a)和溶菌酶(b)。类似的削减在这两种金属的山峰的结果同时凝血酶和溶菌酶蛋白质图2 d。这表明如果有重叠金属峰在一个给定的潜在的窗口,然后多达五六蛋白质可以同时分析在一个运行的目标。cd nanoparticle-based(另一个量子点)生物传感基于他们的交互与surface-functionalized的糖凝集素也被提出了方案2(35]。这是通过固定的凝集素,碳水化合物的识别元素,在金表面和纳米晶体之间的争用(CdS)标记目标糖糖和碳水化合物对凝集素结合位点监控通过电化学剥离检测捕获纳米晶体的高度敏感。
图2:同时bioelectronic检测溶菌酶、凝血酶。方波剥离voltammograms获得后添加(A) 0μg l - 1蛋白,(B) 1μg l - 1溶菌酶,(C) 0.5μg l1凝血酶,(D)的混合物1μg l - 1溶菌酶(A)和0.5μg l - 1凝血酶(B),条件如图1所示。改编自[28]。
方案2:操作Nanoparticle-Based Bioelectronic传感器聚糖涉及竞争的标记与目标分析物糖固定化凝集素结合位点,(a)混合自组装单层在金衬底;植物血凝素(b)共价固定化;(c)添加标记和未标记糖;(d)捕获纳米晶体的溶解,紧随其后的是他们的溶出伏安法检测mercury-coated玻璃碳电极。改编自[35]。
lectin-sugar识别事件因此收益率不同镉溶出伏安法、峰值电流、反向取决于大小的水平和目标多糖的亲和力。模型系统涉及表面束缚纯落花生hypogaea(花生凝集素、机构)凝集素和各种分析物被用来优化和测试分析,和优秀的观察目标分析物的选择性呈现图3。敏感的趋势,β-d-Gal - (1→3)36]-d-GalNAc >加> GalNAc,被发现符合这些碳水化合物的报道相对亲和力半个机构凝集素(37]。有趣的是,即使有多余的非目标糖类如葡萄糖和甘露糖,没有观察到反应(图3 e和3 f)。这使得个人糖凝集素阵列成功的辨义成分(35]。方波伏安信号对不同浓度的目标β-d-Gal - (1→3) - d GalNAc多糖中给出图4 d和明显较小的镉剥离峰值,对应于较小的捕获的CdS-tagged糖水平,观察随着浓度的目标。
图3:方波伏安法剥离信号(a)的“控制”方案(没有目标),11.1 (b)μM GalNAc,μM女孩11.1 (c), 11.1 (d)μMβ-d-Gal - (1→3) -d-GalNAc 277μM葡萄糖(e), (f) 277μM甘露糖。孵化时间,60分钟。量子点解散(共轭lectin-bound糖分子)是由增加100μL硝酸(0.1米)和孵化了60分钟。最终的解决方案是转移到电化电池包含300μL醋酸缓冲(0.1米,pH值5.3)和10 ppm Hg2 +。电化学剥离检测进行使用8分钟沉积在-1.1 V -0.2和扫描可能使用一个振幅25 mV,潜在的步骤4和afrequency 25 Hz。标记浓度糖[cd - (4-aminophenol-β-d-galactopyranoside)], 800年μg l - 1。改编自[35]。
的检测极限β-d-Gal - (1→3) -d-GalNAc校准情节的决定图4 c0.1μM,对应38.3 ng mL-1。给出了标定块GalNAc (图4一)和加(图4 b),2.7μM和1μM分别检测极限。敏感的趋势被发现与方波伏安剥离分析一致图3。生物测定重现性测试是发现5.7%的相对标准偏差结果好了六一系列重复的测量27.7μM GalNAc。文章还报道优化CdS-tagged糖的浓度范围0.2 - -1.5μg mL-1和取得最佳的反应是0.8μg mL-1浓度。培养时间也优化了不同时间在20 - 120分钟的存在和缺乏目标糖和在这两种情况下最优的孵化时间为80分钟。
图4:相应的校准块(A) GalNAc,加(B)和(C)β-d-Gal - (1→3) -d-GalNAc。(D)方波伏安法剥离信号在0.0 (a) (b) 0.277, 2.77 (c), 11.1 (D)μMβ-d-Gal - (1→3) -d-GalNAc。其他条件,如图3所示。改编自[35]。
金纳米粒子在电化学(AuNPs)吸引了许多关注传感器因其巨大的表面积与体积比、良好的电气性能、表面反应活性高、粒径小、表面性质好的(7,38- - - - - -40]。为了有一个放大电转导的DNA, Kawde和张成泽已经开发出一种聚合物珠子组成的大量的纳米颗粒(41]。方案3提出分析协议涉及的寡核苷酸探针杂交(磁珠捕获)与gold-loaded载体DNA标记目标球(a),紧随其后的是随后解散(c)和检测通过剥离电位测定法(d)的可支配厚膜金示踪剂碳电极。
方案3:放大分析协议。)杂交事件;b)催化放大;c)黄金解散;d)剥离检测。改编自[41]。
因此,更高的放大,由联合使用carrier-bead和高度敏感的电化学剥离检测的多个AuNPs示踪剂。更高的灵敏度是通过将催化放大的多个黄金粒子标记除了承运人珠放大单元和超灵敏的电化学剥离检测(方案3 b)。结构和形态的洞察力gold-loaded聚合物珠表示双工的形成
链接的结果大约0.6μm聚苯乙烯微球,大约0.8μm磁珠。TEM显微照片可以清楚的看到每个黄金纳米颗粒的聚苯乙烯载体珠之前和之后的提高。黄金加载时间是15分钟加载时间优化1×1011金颗粒的解决方案。空间电位溶出杂交反应的新协议表现出难以想象的大黄金信号降低目标浓度(图5一个和5 b),相比之下,传统的测定(42]。但是,没有反应是观察到的1000倍超额non-complementary DNA (图5 c)。超低浓度效应的DNA浓度范围100 - 500 ng mL-1显示非线性峰面积增量的目标浓度增加。然而,对数图图6线性被发现在整个浓度范围使用。类似的行为在其他particle-based生物(42,43)和同意的模型粒子聚合涉及抗生物素蛋白/生物素系统(44]。从校准情节、检测极限计算是40 pg mL-1(下午6点)的S / N = 3的反应100 pg mL-1目标DNA,这是远低于传统singleparticle剥离杂交分析检出限100 ng mL-1 [42,45,46]。良好的再现性实现连续六次重复测量后100 ng mL-1针对性的DNA。石墨烯量子点(GQD)功能化金纳米粒子(AuNPs)据报道显示非凡的Hg超低检测的性能2 +和铜2 +再加上高灵敏度(47]。这是通过drop-casting GQD-AuNPs到抛光玻璃碳电极,用阳极溶出伏安法、方波voltammogram被记录。3 d-aunps-graphene复合也应用于电化学免疫测定癌胚抗原通过利用金纳米粒子的表面积大启用捕获更多的初级抗体同时提高电子传输速率(48]。
图5:Chronoamperometric剥离杂交反应的单- (a)和多(罪犯)粒子协议500 ng mL-1目标(一),1 ng mL-1目标(b), 1000 ng mL-1 non-complementary DNA (c),和控制解决方案包含20μg gold-tagged珠子(d)改编自[41]。
图6:Chronoamperometric信号E908X-WT DNA的含量增加:0.1 (a), 0.5 (b), 1.0 (c)、100 (d)和500 (e) ng mL-1。改编自[41]。
多壁碳纳米管(MWNTs)是碳纳米管的一个子类,是新型的碳材料形成的石墨烯层折叠成碳缸(49,50]。他们特殊的几何形状,独特的电子、机械、化学和热性能使他们极具吸引力的电化学应用程序(51]。王等人开发了一个基于小说对葡萄糖生物传感器检测MWNTs [52]。MWNT-based酶电极是由种植设计MWNTs Si衬底,然后紧接着蒸发的顶面MWNTs黄金薄膜。后,基质是完全被腐蚀HNO的混合物3和心力衰竭。这对葡萄糖氧化酶提供缓行表面附着,因此提供了额外的敏感性。葡萄糖氧化酶酶调节黄金传感器的直接电子转移并产生响应电流。详细的化学反应如下所示53]:
葡萄糖+ O2→葡糖酸+ H2O2(1)
和H2O2→2 h++ O2+ 2 e- - - - - -(2)
电流分析法MWNT-based生物传感器对葡萄糖的响应与玻璃碳生物传感器显示MWNT-based生物传感器表现出更强的响应比玻璃碳葡萄糖生物传感器。更有趣的是,在一个固定的潜力+ 0.45 V vs Ag / AgCl,没有反应是观察玻璃碳生物传感器,而MWNT-based生物传感器做了一个很好的信号。这进一步支持MWNT-based生物传感器的灵敏度越高,属性获得由于纳米材料,允许固定葡萄糖氧化酶的酶(54]。在生物传感器的稳定性方面,MWNT-based保留86.7%的初始活动后储存在4°C的缓冲溶液为四个月,然而,37.2%的初始活动保留玻璃碳生物传感器在相同条件下。多壁碳纳米管混合与其他电化学接合材料,如石墨烯氧化物),金属纳米粒子等等,一直在利用一些电化学发现从生物环境应用程序(55- - - - - -58]。
最近,ZnONTs众多应用电化学生物传感器由于其生物相容性,无毒性,电子转换速度快和简单的应用程序59,60]。氧化锌纳米管(ZnONTs)也为应用葡萄糖检测报告(18]。设计了基于同样的原理工作的葡萄糖氧化葡萄糖氧化酶酶。实验参数如电压、pH值和温度进行了优化前的测量电流的检测葡萄糖和发现,电压= 0.8 V,温度和pH = 7 = 50°C的最佳条件,然而,温度25°C是整个分析中使用,以避免蒸发的溶剂。据报道,ZnONT-based生物传感器响应速度更快,对葡萄糖敏感在PB的解决方案。校准情节不同葡萄糖浓度响应显示直线和线性响应范围是从50μM 12毫米。敏感性和LOD 21.7μA / mMcm测定2和1μM分别(S / N = 3)。作者试图比较ZnONT的敏感性和氧化锌纳米棒(ZnONR)和非盟的电影。在所有情况下,ZnONT脱颖而出是最好的,这是归因于ZnONT的结构提供了更高的电极表面积葡萄糖氧化酶固定。干扰的影响,一些电活性物种如抗坏血酸、半胱氨酸和尿素进行记录和很少或没有响应的半胱氨酸和尿素而抗坏血酸显示当前增量的9.0%仍然是微不足道的考虑它的浓度在生理条件下61年),从而提供葡萄糖测定血清样本的影响几乎可以忽略不计。相对标准偏差为2.2%,为13连续记录分析和长期稳定的70%的最初反应后60天内90%的最初反应三周后都被记录下来。氧化锌还发现应用程序在乙醇气体传感,例如,最近氧化锌(氧化锌)纳米棒通过低温水热合成过程是利用构造乙醇气体传感器在不同操作温度下通过测量输出电压信号,表明高,可逆和快速反应乙醇(62年]。为了提高传感器的性能,氧化锌后来种植90°轴氧化锡(SnO2纳米线)合成了热蒸发,形成分层纳米结构(63年),表明分层纳米结构增强乙醇气体反应,选择性NH等干扰气体3,有限公司2、有限公司2和液化石油气。铂和钯掺杂氧化锌纳米阵列也被证明是自供电的活跃乙醇气体传感器在室温下均匀分布的金属纳米粒子表面的氧化锌纳米线(64年,65年]。室温自供电的乙醇感应行为归因于金属纳米颗粒的催化效应,金属/氧化锌界面的肖特基势垒,piezotronics氧化锌纳米线的影响。单一水晶硫化锌纳米线增加了热蒸发也表明灵敏度高、快速响应和恢复时间,和高选择性的检测丙酮和乙醇的500磅级别(66年]。
玻璃碳电极改性氧化镍纳米颗粒(NiONPs)和炭黑据报道是简单和高度选择性电极测定扑热息痛(PCT)和可待因(COD) (67年]。NiONPs是重要的纳米材料由于其特定的化学,表面和微观结构特性68年]。NiONPs电解沉积在碳black-dihexadecylphosphate (CB-DHP)分散玻璃碳电极,形成NiONPs-CB-DHP / GCE电极作为指示电极。NiONPs-CB-DHP / GCE是使用循环伏安法和电化学原理的优化目标分析物的电化学行为进行了使用循环伏安法和方波伏安法。的循环voltammograms NiONPs-CB-DHP / GCE中给出图7显示了一个可逆过程不同的扫描率后,证实了NiONPs在电极表面的形成。可逆过程是基于下面的方程:
Ni(哦)2+哦-↔NiO (OH) + H2O + e - (3)
图7:循环voltammograms获得NiONPs-CB-DHP / GCE 0.1摩尔L−1氢氧化钠溶液在不同的扫描率:(1):10、20、30、40、50、60、70、80、90和100 mV s−1。插图:日志j一个与日志诉改编自[67]。
PCT和鳕鱼的电化学行为显示了协同影响整合NiONPs CB-DHP / GCE电极对PCT和鳕鱼由于提高分析信号。增加的信号是由于化学NiONPs之间的交互和-哦组药物结构中(69年]。
pH值的检测效果PCT、鳕鱼使用NiONPs-CB-DHP / GCE电极研究了通过改变pH值在2.0 - -7.0的范围和观察,对PCT pH值的增加导致潜在的消极转变为阳极和阴极峰电流。然而,鳕鱼显示最大电流信号的pH值3,因此BR缓冲溶液pH值3.0被用于进一步分析。电化学行为不同支持电解质也调查了使用0.04 molL-1 BR缓冲区(pH值3.0),0.1 molL-1磷酸盐缓冲剂(pH值3.0)和0.1 molL-1 KNO3解决方案(pH值3.0,0.5摩尔l - 1 HNO调整3解决方案)。最好的分析信号得到BR缓冲溶液。PCT和鳕鱼的反应在彼此面前然后使用方波伏安法进行优化后,在第一个情况下保持一个恒定的COD浓度和不同浓度的PCT和在第二种情况下,反之亦然。数字8和8 b显示这两个变量与浓度增加而增加响应的响应固定分析物保持几乎不变,这是证实,PCT和鳕鱼在相同的解决方案,他们不会相互干扰。然后作者进行同时添加不同浓度的分析物的检测极限分析物都要012μmolL-1 PCT和0.48μmolL-1鳕鱼(S / N = 3)(见图9)。十连续测量后日内可重复性和inter-day重复性之后连续三天给鳕鱼,PCT为7.8%,RSD = 3.7%和8.8%分别对PCT和鳕鱼。干扰效应由于苯甲酸钠,二氧化硅,EDTA、二硫化钠、硬脂酸镁、淀粉和纤维素被评估,发现没有明显干涉PCT和鳕鱼的同时检测。
图8:方波voltammograms得到不同浓度的使用NiONPs-CB-DHP / GCE: (a) PCT(3.0 - -8.5μmol L−1)在一个固定的COD浓度(5.2 Lμmol−1);2.3 - -4.9 (b)鳕鱼(μmol L−1)以一个固定的PCT浓度(7.2μmol L−1)。改编自[67]。
图9:方波voltammograms获得使用NiONPs-CB-DHP / GCE各种PCT和COD的浓度(1 - 10):从3.0到47.8μmol l - 1对PCT和从0.83到38.3μmol l - 1的鳕鱼。改编自[67 - 70]。
因此,获得的结果与之前报道的工作和开发生物传感器被发现比前三个报告结果,与其他类似的结果。为了测试电极实际样品分析的有效性,两片包含已知量(高效液相色谱法分析)的PCT和鳕鱼是用于电化学分析和结果通过该方波voltammogram与高效液相色谱分析结果。两个等量的尿液和人血清样品中掺入不同浓度的PCT和鳕鱼,分析了使用NiONPs-CB-DHP / GCE电极对分析物,取得了非常满意的复苏。
纳米材料在电化学传感器中的应用已经在本文中突出显示。纳米材料如金纳米粒子已被证明作为一个标签/标记放大检测的DNA,而大的表面积与体积比的多壁碳纳米管等碳纳米管已被用于改善响应检测葡萄糖。ZnONTs,另一类纳米管,也被报告为优良的纳米材料高度敏感和选择性检测葡萄糖的固定葡萄糖氧化酶。氧化镍纳米粒子的协同作用与碳black-dihexadecylphosphate也显著增强了同步检测的信号响应扑热息痛和可待因。有很多其他纳米材料的应用在电化学传感器,没有了,但是,希望提供的信息将刺激研究深入研究纳米材料应用的发展中可行的电化学传感器。
