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六价铬的去除合成废水使用合成纳米零化合价的铁(NZVI)作为吸附剂

Naseema Khatoon1汗,阿尔塔夫侯赛因2,Vinay帕沙克3,Neeraj Agnihotri说4,Masihur拉赫曼1
  1. 积分大学化学系副教授Kursi路,勒克瑙,,印度
  2. 首席科学家环境监测部门I.I.T.R .MG玛格印度勒克瑙
  3. 大学研究学者、化学系、积分,Kursi路,勒克瑙,,印度
  4. 大学化学系教授,积分,Kursi路,勒克瑙,,印度
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文摘

六价铬是有毒、致癌可能诱变和高度可溶。铬的危害包括肺癌和喉癌。由于铬是一种重要的重金属用于各种工业过程,它发现在工业废水造成致命的环境危害。铬对人体健康的影响和环境的关注。铬(VI)的修复受污染的水带来了技术和经济挑战,作为传统的方法往往过于昂贵,难以操作。因此,当务之急是铬(VI)被移除受污染的水通过使用新材料。NZVI粒子被认为是一种重要的还原剂铬(VI),将相同的转换为非有毒铬(III)。NZVI粒子是由化学还原方法使用氯化铁六水合物(FeCl3.6H2O)与硼氢化钠(NaBH4)。去除六价铬使用NZVI粒子作为铬(VI)研究了还原剂的合成废水,含有20 mg / L的六价铬。铬回收批研究表明更好的复苏是实现低pH值和增加溶液的pH值降低。 The optimum removal of the Cr (VI) and metal ions occurred at low pH (pH=3) and at maximum temperature of 250C.Chromium recovery of 99.9% was achieved within 2 min. at pH=3. After treatment, the Cr (VI) concentration was determined by UV–vis spectrophotometer by 1, 5-diphenyl carbazide method. This study demonstrates that NZVI particles have the potential to become an effective agent for the removal of Cr (VI) from synthetic model wastewater. Cleaning up of synthetic waste water has been successfully done by rapid removal of chromium Cr (VI) by NZVI particles from aqueous solution. Langmuir and Freundlich adsorption isotherm were used to explain the phenomena of adsorption.

关键字
朗缪尔吸附、重金属,弗伦德里希,NZVI

我的介绍。
最重要的一个在废水和有毒重金属铬。铬(VI)释放不同的工业操作,包括冶金、皮革鞣制、油漆、纺织行业、化工制造、纸浆生产、铁矿石和石油精炼、金属腐蚀、电镀和制造产品的防腐[1 - 2]。铬(VI)已经发布通过泄漏对环境,可怜的存储或处理不当行为[3]。几十年来,大量使用铬制革行业导致了铬污染土壤和地下水在生产基地,对人类健康构成严重威胁,鱼类和其他水生生物多样性[4].Cr (VI)能引起皮肤、肺和咽喉癌症、不孕,出生和发育缺陷的发生率增加儿童生活在制革厂,皮革和铬行业[5]。环境和森林部的容许极限设置工业废水中铬(VI)为0.05 mg / L [6]。根据世界卫生组织(WHO)的饮用水指南,总铬的最大极限剂量为0.05 mg / L,然而,根据国际清算银行(印度标准)的最大容许极限饮用水中铬(VI)为0.05 mg / L。建议限制废水中铬(VI)只有0.05 mg / L。
铬(Cr),这是一个最有毒的和重要的重金属通常发现在电镀行业废水由于制革工业活动和[7]。在自然界中,铬是铬(VI)或铬(III) [8]。在水溶液中最常见的是由铬(VI)或铬(III) (- 11)。这两种氧化态截然不同,物理化学性质以及化学和生化反应[12]。铬(VI)是一种剧毒代理和致癌。铬(VI)也有一定的致癌和致突变的生物体(13 - 14日)。它可能导致皮炎,鼻炎,甚至肺癌或naso咽癌。由于其显著的流动性在地下环境中,地表水污染的潜在风险是很高的。它应该移除受污染的水域。铬(III),另一方面,是更少的有毒,固定,容易沉淀,Cr (OH) 3 (15 - 17)。铬(III)也被认为是微量元素对生物体的正常运转至关重要[18]。铬(III)被认为是一个重要的元素发挥作用在碳水化合物和脂质代谢[19]。
传统的方法去除铬(VI)的污水已经开发出来,如吸附、离子交换、反渗透化学沉淀,电泳,照片催化还原,溶剂萃取[20]。铬(VI)包含废水从这些过程通常是通过生活污水处理系统,甚至直接排放到水的身体治疗在一些未开发的地区。在过去的二十年里,已经有重要的兴趣使用纳米零价铁粒子(NZVI)铬(VI)还原剂。根据研究人员在各种技术都可以去除重金属的水,使用NZVI粒子报告为一个理想的原位修复技术由于其大活跃的表面积和高重金属吸附能力[21]。在氧化条件下,存在铬铬(VI)流动性最高,而早期沉积铬铬(III)与有限的溶解使铬氧化物相对固定[22]。近年来,使用纳米零价铁粒子(NZVI)已经获得越来越多的兴趣在环境修复领域[23]。由于其较大的比表面积,较高的表面反应活性[24],独特的催化活性[25]。各种研究报告的使用NZVI粒子去除铬(VI)的水溶液(24,代谢途径)。去除铬(VI)的机理从水溶液NZVI粒子包括减少、络合、吸附、沉淀或有限降水[27]。
本研究的目的是调查的作用和有效性laboratory-synthesized NZVI粒子在铬(VI)的去除废水合成模型。NZVI粒子合成了硼氢化还原法。的在不同实验条件下研究了铬(VI)即铬(VI)和NZVI浓度,溶液pH值的水平的变化和吸附时间。平衡进行了研究,通过应用朗缪尔等温线参数和弗伦德里希模型。

二世。材料和方法
答:材料
所有化学试剂氯化铁、硼氢化钠、乙醇、重铬酸钾被用作模型合成污染物。纳米纯水在整个实验过程。在这项研究中使用的化学物质主要是更高的试剂的成绩。
b方法
1)制备纳米零价铁粒子:纳米零化合价的铁粒子合成了混合NaBH4(0.25米)和FeCl3·6水(0.045米)的解决方案(体积比1:1)[13]反应如下
图像
NZVI粒子被硼氢化钠还原合成氯化铁。新鲜的粒子被溶解准备每天0.25 NaBH4水溶液滴智慧在0.45 FeCl3.6H2O水溶液在环境温度和大气条件下。这些都是以下步骤进行准备的解决方案:首先我们不得不解散硼氢化钠(NaBH4, 4.7290 g)在500毫升的固体氢氧化钠溶液0.1米和0.25米NaBH4解决方案了,之后6.0759克FeCl3.6H2O溶解成500毫升Nano纯水(0.45 M FeCl3.6H2O)。而不是使用水NaBH4我们用氢氧化钠溶液的不稳定性
在水中NaBH4导致减少功率损失。硼氢化过度应用加速合成。添加NaBH4 FeCl3解决方案的有力的磁力搅拌的存在导致了精美的黑色沉淀的快速形成三价铁减少NZVI和沉淀。合成铁粒子然后洗几次用去离子的水和乙醇(DI)在使用前或存储在水中含有5%乙醇[29]。
2)储备溶液的制备铬(VI):股票的解决方案(1000 mg / L)的铬(VI)是由重铬酸钾溶解2.829克nanopure 1000毫升的水
c .合成纳米零价铁粒子的表征
1)X射线衍射,X -射线衍射研究零价铁纳米粒子与执行X-Pert PROPAN分析仪器配有graphite-mono加铬在40 35千伏,电流与铜马α辐射(λ= 0.154060海里)。扫描模式被用来收集2θ数据从90年20 o, o。高峰XRD显示存在广泛的非晶相的铁。水晶NZVI粒子的大小计算谱线增宽的x射线衍射峰根据Debye-Scherer公式[30]。
D = kλ/βCosθ
D是°的粒度,k常数,↓波长λ的射线,β半最大值处全宽度的反射在布拉格角2θ,θ布拉格角。
2)扫描电镜:粒子的大小分布的表面形貌和扫描电子机器(SEM -狮子座430)在25 kv,放大kx 56.99。固体样品洒在胶碳带金属磁盘上的支持。
d .铬(VI)删除批处理研究
在这个工作中,批处理使用NZVI粒子合成模型实验废水重铬酸钾(解决方案)来检查不同反应参数的影响。实验解决方案所需的浓度10 mg / l, 15 mg / l, 20 mg / l, 25 mg / l和30 mg / l的铬是通过连续稀释和铬(VI)决心通过1、5-diphenylcarbazide (DPC)比色法通过测量吸光度的波长540 nm使用UV / VIS分光光度计(Elico-SL160)。0.1 M氢氧化钠或盐酸是用来调整pH值和控制酸度计(LT-11 Labtronic模型)。所有吸附e实验在室温(25±2 A¢—¦C)指出,除非所有的吸附结果纠正了空白测试中没有加入吸附剂铬(VI)的解决方案。在每个实验中,100毫升的铬(VI)已知浓度的溶液pH = 7加入0.25克NZVI粒子在锥形烧瓶一式三份为每个铬(VI)解决方案的确定最佳实验条件。NZVI粒子的实验通过不同浓度(0.1,0.25,0.5,0.75,1.0 g / 100 cc),最初的铬(VI)浓度(10、15、20、25、30毫克/升)和初始pH值(3、5、7、9、11)在不同的时间间隔(0,2、5、10、15、20、25、30分钟)。在这项研究中,NZVI粒子泥浆被成功地用于铬去除和恢复。一批研究使用不同浓度的铬99.45%铬在2分钟。
e .还原铬(VI)的纳米Zero-Valant铁
铬(VI)删除百分比计算(R) spectrophotometrically使用eqn给出的公式(2):
图像
V (L)代表铬溶液的体积,m (mg)代表的质量使用NZVI粒子[31]。
1)吸附等温线:弗朗缪尔吸附等温式和用于描述平衡吸附质和吸附剂之间在本研究分别可以表示eqn(4)和(5):
图像
量化宽松,是质量的吸附物吸附在吸附剂(毫克/克);Kf,弗伦德里希(单位由qe)能力因素;Ce、是在液相吸附物吸附平衡浓度(毫克/升);n,是弗伦德里希强度参数;qmax,最大可以吸附的吸附物(毫克/公斤);b,是朗缪尔等温线常数[32]。进一步,从经验常数b,分离因子(无量纲)也称为R因子或平衡参数也决定使用方程:
图像
R的值给洞察适用性吸附剂的吸附。,亲和吸附质和吸附剂之间[33]。如果R < 1.0代表有利的吸附;R > 1.0代表不利的吸附;不可逆吸附和R = 0。

3结果与讨论
答:NZVI粒子的表征
1)NZVI纳米零价铁的x射线衍射结构:它是观察到的XRD模式NZVI纳米零价铁(图1),准备NZVI证实了在零价态广义衍射峰在2θ= 44.8°。
图像
b .扫描电子显微镜
收集到的原始样品的表征不同作物合成NZVI是由扫描电子显微镜。本研究的结果是类似的文献报道[34]。NZVI的表面形态进行了扫描电镜分析和图所示。NZVIparticles制服在大小和球形形状和NZVI between30-40纳米粒子的平均尺寸。聚合是由于铁粒子之间的磁力。类似的现象在其他研究人员的观察[35]。
图像
c .减少铬(VI)的研究
最后还原/吸附,利用磁铁悬浮分离。前铬浓度、吸附后,通过紫外可见分光光度计测定。所有的实验都重复三次,结果的平均值提供最低预期误差±5%。
d . pH值对除铬(VI)的影响
铬的吸附水溶液在本研究使用NZVI粒子被发现是一个高pH值依赖的过程。pH值的解决方案实际上决定了化学和物种形成的铬离子,也会影响吸附剂的表面电荷。在这个实验中,铬(VI)离子的吸附行为,研究了在不同的pH值,使用0.25 g / 100毫升的NZVI粒子和固定浓度的铬(20 mg / L)。获得的结果如图3所示,这表明,去除铬(VI)离子增加而减少博士当初始pH值3,5,7和11日铬(VI)削减利率是98.32%,89.00%,95.56%,86.99%,73.68%和58.44%分别after2最小的反应。
这是观察到的最大去除铬发生在pH = 3。铬(VI)的去除率明显取决于溶液的pH值,因为沉淀的溶解度是强烈依赖于pH值[36]。铬(VI)删除无关紧要的除非溶液的pH值是足够低溶解被动氧化层[37]。指出NZVI粒子具有高反应性在pH = 3。相比之下,pH值更大的阴谋than3显示少快速去除效率下降。这可能是由于形成的混合铁和铬含氧的氢氧化物在铁表面高pH值(21岁,38)。溶液pH值有重要影响铬(VI)的减少NZVI粒子。溶液的pH值在反应过程中发生了微妙的变化。很明显,铬(VI)的还原速度是大大减少了在碱性条件下,因为在低pH值(pH = 3)、铬(VI)的主要形式是HCrO4−和吸附剂的表面是带正电的。通过增加的pH值,theHCrO4——物种转移到其他形式CrO4 2−Cr2O7 2 - [39]。The decrease in adsorption of Cr (VI) by increasing the pH is due to the competition between the anions CrO4 2− and OH− [24].Similar observations have been reported in other study[35].
图像
e .初始浓度的影响
效果的初始浓度的铬(VI)的去除效率NZVI粒子研究了五种不同浓度的10、15、20、25、30 mg / L通过批量实验模式在pH = 7,搅拌的速度每分钟3000转,接触时间2到30分钟NZVI粒子在剂量为0.25毫克/ 100毫升在恒温25±20 c和图4所示。雷竞技网页版去除效率是99.81%,98.44%,95.77%,88.15%和62.80%分别为不同浓度的铬。吸附比例迅速增加到一定的时间和之后的增加变得越来越无关紧要。比例减少去除铬(VI)可以解释与事实NZVI粒子有限活跃的网站,这将成为饱和在某些情况下,[40]。
图像
f . NZVI浓度对铬(VI)的影响
NZVI粒子浓度的影响的吸附铬(VI)技术研究了不同离子在水溶液NZVI粒子浓度从0.1克/ 100 ccto 1.0克/ 100 cc在图5。很明显,最初吸附吸附剂剂量增加而增加,这是因为随着吸附剂用量的增加网站可用于吸附数量的增加。去除铬(VI)的比例从48.6%上升到99.45%的增加吸附剂浓度从0.1到1 g / 100 cc。增加NZVI粒子浓度的增加吸附铬(VI)离子的水平,因为NZVI粒子表面的整体提升进而增加结合位点的数量导致铬(VI)的增加去除效率[41]。因此更NZVI粒子提供更多铁表面活性的网站与铬(VI)分子碰撞加速铬(VI)去除效率[35]。类似的观察报告[42-43]。
图像
g .接触时间对除铬(VI雷竞技网页版)的影响
时间对去除效率的影响研究的铬(VI)也以固定吸附剂剂量(cc) 0.1/100, pH值(7),150 rpm搅拌速率对不同时间间隔,结果如图6所示。,它是优化所需的时间达到铬(VI)之间的平衡吸附在NZVI粒子within10分钟。这时的吸附效率20 mg / L铬(VI)观察浓度为41.34%,分别to47.82%。
图像
h·弗朗缪尔吸附等温线:
平衡数据拟合朗缪尔和弗伦德里希模型。策划实验数据使用方程3和4在图7和图8显示弗伦德里希和朗缪尔模型给适合的数据。等温线常数计算和表1中给出。
图像
弗伦德里希等温线是安装在实验数据和由此产生的等温线参数,n = 2.75为铬(VI)和k = 9.38。n的值是衡量吸附的能量和k的吸附能力,可以推断,铬(VI)有更大的亲和力和更有利于吸附NZVI粒子。
图像
结合常数(qm)和吸附能力(Kq)估计通过绘制Ce / qe对Ce(图8)。朗缪尔等温线描述实验数据比弗伦德里希等温线qm的实验值和Kq线性回归系数(r2)在图8中给出。
图像
的比较相关系数(r2)表明,吸附等温线模型匹配满意地从目前的研究与实验获得的数据。朗缪尔等温线描述实验数据比弗伦德里希等温线。R的值(无量纲参数)计算从0.006 eq.6被发现(R < 1),也显示了良好的吸附nZVI Cr。

四。结论
在这项研究中,化学还原方法已成功用于制备NZVI粒子。重铬酸钾作为模型合成污染物在水中是用来评估NZVI颗粒的去除效率。因此,实验条件结果支持这样的结论,铬(VI)的还原速度是影响NZVI粒子的浓度。发现吸附铬(VI)下降的百分比的增加最初的铬(VI)的浓度。这是预期由于固定吸附剂用量,总的可用吸附网站有限从而导致减少的百分比吸附吃相应增加初始吸附物浓度。铬(VI)减少效率强烈影响酸碱反应混合物的增加最初&减少初始铬(VI)浓度。平衡数据拟合朗缪尔和弗伦德里希吸附等温线模型。因此从使用NZVI粒子还原铬(VI)的功效被污染的水可以做证明的结果从当前的研究。这导致了发展创新修复技术的低成本和环境友好。

诉承认
我们感谢Birbal萨尼古植物学研究所的勒克瑙提供我们的扫描电子显微摄影(SEM)形象NZVI粒子样本。

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