去除铁和锰的水溶液用羟磷灰石准备从牛骨

文摘

功能化羟磷灰石合成从牛骨作为锰和铁的去除模型吸附剂通常发生在未经处理的地表水和地下水的地球成因学的污染物。通过批处理方法吸附行为进行了研究。准备吸附剂使用扫描电子显微镜(SEM)为特征,能源色散x射线(EDX)和x射线荧光。初始浓度的影响,溶液的pH值,接触时间、吸附剂剂量和温度参数用于确定吸附过程的最优条件。雷竞技网页版建立了60分钟的吸附平衡时间和金属的平衡吸附实验数据建立最适合的朗缪尔吸附等温线和最大吸附容量是14.68毫克/克和2.54毫克/克分别锰和铁。被吸附物的吸附动力学定义最好的伪二级动力学模型。吸附过程是吸热所透露的热力学实验,所示的反应是自发的自由能变化的值。羟磷灰石(吸附剂)是应用于典型的原水为1.52 mg / l和3.89 mg / l的初始浓度锰和铁和锰和铁的去除效率分别为91%和48%。结果表明,功能化羟磷灰石的废水和水处理很有前瞻性。

关键字

功能化羟磷灰石,Cowbone,铁、锰

介绍

有效的水处理方法的发展一直是一个主要的发展中国家和世界各地的研究人员面临的挑战。随着人口的增长,对地下水的需求每年不断上升。地下水和地表水污染的重金属的回报产生环境危害是因为金属相反不环保,引起严重的影响人类的活力(1]。存在地面和地表水中锰和铁化合物是一种严重的环境条件对最终用户构成重大危险和自然环境(2]。由于锰和铁的减少条件有利于可溶性氧化态+ 2,它们被发现在许多地面水域。农业废物的管理是必不可少的,一个至关重要的全球废物管理策略。过度集中的任何类型的废物在环境中可以成为威胁人类,动物,植物(3]。最近一些天然生物材料被使用作为吸附剂。吸附剂的优点生物材料包括低运营成本和生物降解性。稻壳碳,辣木种子,鱼骨头,和各种水果种子的一些生物材料已被用于从溶液中去除重金属4]。

羟基磷灰石(HAP)是一个很少可溶、稳定和廉价的盐,可以通过从磷酸钙沉淀产生的解决方案。运气可以删除一些重金属离子像Cd,锰、锌、Co、铁和铅离子。自然HAP更容易生产和比合成HAP便宜。发现了自然HAP的吸附容量与合成HAP几乎相同。由于这些原因,自然HAP合成类型(可以是一个很好的替换5]。Bazargan-Lari et al。5)在他们的研究中使用自然羟磷灰石derieved牛股骨、胫骨、肱骨、尺骨/壳聚糖复合吸收锌离子的水溶液。他们在结果报道,锌离子的吸附到N-HAP /壳聚糖复合遵循二阶速率动力学。值ΔG°表明锌(II)离子的吸附到N-HAP /壳聚糖复合是一个有利的自发过程。在另一个相关的研究中,Poonam等调查的可行性Mg-HAP粉从水溶液氟化物去除。Mg-HAP吸附剂发达的氟化物去除水溶液有很好的潜力defluoridation容量为1.4毫克/克和10 g / L,氟化物去除92.34%的实现和平衡在180年达到最小。

的焦点目标本研究是探讨的潜在使用牛骨,一个农业废弃物作为低成本bioadsorbent去除铁、锰离子的水溶液和实际原水从当地一个大坝。pH值的影响,温度、初始浓度的影响,吸附剂剂量,接触时间对吸附能力的影响是一些理化和雷竞技网页版热力学研究的参数。所获得的数据是安装到一些文学建立动力学数学模型确定吸附的动力学和热力学参数。

材料和方法

牛骨头废弃物的集合

收集到的原材料(牛骨头)这是一个agro-residue废弃物收集从一个屠宰场台在当地市场,Kwara尼日利亚的状态。

吸附剂的制备

牛骨在外部除蛋白1 (M)盐酸溶液,最后1 (M)添加氢氧化钠溶液去除剩余的蛋白质。牛骨头被彻底清洗用蒸馏水,干在烤箱(60 - 70°C)。然后干样品在空气中煅烧气氛在不同的温度下即为一个小时。1000°C, 1100°C和1200°C获得HAP的阶段。煅烧骨头磨粒子规模不到300μm和进一步干燥炉6]。获得的羟磷灰石被大约140毫升丙酮和干在烤箱100°C 4 - 5小时。羟磷灰石表面被反应25克的乙二胺四乙酸(EDTA) 188毫升乙醇和乙酸(1:1)溶液混合16小时的76°C。

吸附剂的表征

阿基米德原理基础是用于确定羟磷灰石的体积密度。下面的方程被用来确定体积密度:

空的重量测量气缸缸装满样品的重量是W₁和W₂分别和圆柱的体积是V。

吸附剂的pH值(羟磷灰石)取决于吸附剂的重1克,煮5分钟在一个包含100毫升蒸馏水的烧杯中。解决方案和蒸馏水稀释至200毫升,在室温下冷却。ATPH-6酸度计(模型)是用来确定每个pH值和数据记录。

的主要官能团存在吸附剂是由傅里叶变换红外光谱法(FTIR - 8400 s)。

x射线荧光(光谱仪)光谱法用于确定吸附剂的基本成分。为进一步分析元素成分的样品,采用能量色散谱(EDX) (Xflash 6 ti30力量)。微观结构和表面形态和功能化HAP的设想通过扫描电子显微镜(Nova纳米SEM 450)。

批量吸附实验

进行了吸附实验使用20毫升的解决方案首选含有重金属离子的浓度和0.1 g 100毫升的FHAP聚氯化乙烯(PVC)瓶在恒定温度下28±2°C。机械振动器被用来动摇混合5 h和使用一种高级绘画纸滤纸没有1,混合物被过滤。金属离子的浓度在最初和最终的解决方案是spectrophotometrically决定。下面的方程被用来计算百分比(%)吸附。

在初始和最终在溶液中金属离子的浓度C在哪里_o和C_e分别。

吸附等温线的研究

朗缪尔等温线是用来配合实验数据(7)和弗伦德里希等温线(8)也用于数据的解释。朗缪尔方程表示:

其中Ce是平衡被吸附物浓度(毫克/升¹),问_e是金属吸附的数量每克吸附剂的平衡(毫克/克)。b (l /毫克)和q_米(毫克/克)朗缪尔常数相关分别吸附速率和吸附容量。q的值_米和b的斜率和截距计算的朗缪尔阴谋Ce与Ce / qe [9]。弗伦德里希提出的经验公式是:

重量单位重量的吸附剂吸附的q和金属溶液的浓度c K_f和n是系数。通过对数方程和重新排列:日志问

吸附过程中吸附的强度是1 / n的函数,而常数K_f是一个吸附容量的近似指标。上述方程的线性化数学技术,利用n和K的值_f可以获得的10]。一个正常的吸附是一个迹象表明1 / n的值小于1。当两个阶段之间的分区独立于浓度则表明,n等于1的值。随后,如果1 / n大于1表明合作吸附(11]。

吸附动力学研究

Lagergren方程也称为准一阶速率表达式。从实验获得实验数据在不同的时间被用来测试lagergren接触方程。雷竞技网页版它是用这个方程表示的。

图的斜率和截距的日志(qe - qt)和t值的确定k_广告和量化宽松政策。k_广告(最低¹)是伪的平衡速率常数——一级吸附和量化宽松政策(毫克/ g)是金属吸附在任何时间t的质量

进一步分析吸附数据,伪二阶模型也被使用。这个模型是集中在假设吸附轨迹二阶机制(12]。这个伪二阶模型表示为:

t / qt的情节的斜率与t给q的值_e和pseudo-second秩序速率常数K (g /毫克/分钟)₂。

热力学研究

通过改变温度条件30至70°C的热力学参数得到,同时保持其他变量不变。保持不变的变量包括金属浓度、pH值、接触时间和吸附剂剂量。雷竞技网页版热力学参数的值计算使用以下表达式:

ΔG°= -RTlnK_d

哪里ΔG°是标准的吉布的吸附自由能变化过程(J /摩尔),R是通用气体常数(8.314 J / mol / K), T是温度(K)。Kd吸附物的分配系数。的情节ln K_d和1 / T给一条直线的斜率和截距值ΔH°和ΔS°。

墨水_d=ΔS / R -ΔH / RT

这些值可以用来计算ΔG°吉布的关系,

ΔG =ΔH - TΔS

K_d被吸附物的分布系数,它等于qe / Ce (l / g)。T是温度(K), R = 8.314×10³kJ K¹摩尔¹,量化宽松是金属离子吸附量(毫克/克)和Ce是金属离子的平衡浓度(毫克/升)的解决方案。ΔG从方程计算了在303 - 313 K的温度。

批处理优化的应用条件的锰和铁从未经处理的水大坝

原始Unilorin坝水收集和准备之后联系FHAP使用获得的优化条件实验的吸附过程(雷竞技网页版13]。

结果与讨论

总结了物理化学性质的结果表1。

表1。物理化学性质。

x射线荧光光谱分析

FHAP元素分析的总结表2。这个分析的结果表明,钙的主要成分是吸附剂组成百分比为58.44%。而磷占32.40%。Ca / P比值是1.74/1.81 HAP / FHAP分别由李同意报道值et al。14在他的调查。光谱仪的数据获得FHAP透露N-group的引入到羟基磷灰石(HAP)。这提供了一个证据功能化。

表2。FHAP x射线荧光。

SEM-EDX分析

功能化羟磷灰石的SEM图像在不同的放大(FHAP)所示图1。FHAP的SEM照片表明,吸附剂在聚合形式,可能造成的巨大的表面积。FHAP的SEM图像放大50000表明FHAP聚合形式。这个形状不规则的颗粒以及他们的大尺寸可能是由于煅烧骨磨生产过程中羟磷灰石(13]。羟磷灰石的形貌显示多孔晶体结构不同大小的粒子聚合。羟磷灰石毛孔的发生是十分重要的,这将大大影响金属离子的吸收和反应物分子的解决方案。

SEM-EDX结果分析显示Ca / P比值的FHAP调查研究不同分别在1.46和2.01之间,平均为1.80。Ca / P比值的值由李等人在合成羟磷灰石的乌贼骨和磷酸是1.70和1.64的两种不同的混合比例煅烧乌贼骨磷酸。Ca / P比值发现在目前的调查同意上述值由李et al。14]。能量色散x射线能谱(EDX)频谱FHAP给定的图2描述的镁、钙、磷、氧和氮结构。

红外光谱

的红外光谱谱FHAP提出了图3。它显示了一系列的乐队中红外区;强大的乐队在1033厘米¹另一个乐队在2359厘米¹肩膀在2340厘米¹还有一个小乐队在609厘米¹。不同类型的化学键在各种组件的羟磷灰石给特征红外吸收带。所有乐队的红外光谱中观察到图2与骨的无机成分出现在羟磷灰石。这些乐队可以分为三类磷酸盐、碳酸盐和羟基。从红外光谱谱约1558厘米¹、有限公司₃^{2 -}是观察和描述为替代品磷酸离子,B型HAP的形成(表3)。强峰约1033厘米¹表示阿宝₄^{3 -}像那些观察到雷诺现象等。15]。媒介和山峰哦——集团被发现在大约1460 cm - 1,这与Destainville et al。16]。

表3。FHAP的官能团。

吸附研究的结果

初始浓度的影响:获得的结果表示图4和图5依据初始浓度的金属解决方案的数量金属吸附剂的吸附(FHAP)增加,直到达成平衡。最高的铁(II)离子吸附量使用FHAP 1.80毫克/克和锰(II)是12.02毫克/克。从吸附量很明显,FHAP锰能力高于铁。有一个增加的驱动力来自本体溶液之间的浓度梯度和FHAP表面,吸附容量增加。在较高的浓度,吸附剂的活性区域包围更铁(II)和锰(II)离子和吸附的过程就会持续下去,直到达到平衡。

pH值的影响:观察到,去除百分比从6增加到44%的铁(II)离子和锰(II) 26日至47%离子随着pH值增加2 - 8。的最大去除铁(II)和锰(II)离子被发现在pH值6 44%和49%。这种现象可能部分归因于这样一个事实:当pH值增加,吸附剂表面更带负电荷,从而吸引了金属离子与正电荷,结果导致吸附在FHAP表面(17]。达到最大吸附限制时,结果为减少吸附效率(图6)。这种吸附效率下降可能是由于金属离子的可溶性羟化复合物的形成和性质的电离。此外,氢氧化高pH值,将由铁(II)和锰(II)形式,成为沉淀。因此,不能认为吸附或降水负责除铁(II)和锰(II)。

接触时间的影响:雷竞技网页版雷竞技网页版接触时间影响的吸收铁(II)和锰(II)上研究了FHAP表示图7。观察,接触时间增加了60分钟的量铁(II)和锰(I雷竞技网页版I)增加删除。没有大量增加60分钟后,铁(II)和锰的吸附效率(2)分别为38.97%和42.10%,分别为36.65%和40.71%,60分钟使用FHAP。这个结果可能是由于使用空吸附在吸附剂表面的网站。在吸附的初始阶段,有大量空置的表面吸附。时隔,剩下的空表面网站占领由于溶质之间的排斥力分子在吸附剂表面和体相(18]。

吸附剂剂量效应:吸附剂剂量的研究效果是必不可少的,非常有利的为了找出最有利的羟磷灰石所必需的除铁(II)和锰(II)离子。图8插图的影响吸附剂吸附能力的剂量铁(II)和锰(II)离子。铁(II)和锰的吸附效率(II)被发现增加指数随着吸附剂用量的增加0.15克。这可能是由于表面活性的增加可用性的网站造成吸附剂剂量的增加。在更高的剂量,0.15 g和0.2 g,吸附几乎是相同的,在最大。吸附站点使用时吸附剂量达到一定速度,因此它会导致减少的趋势其表面的粒子吸附更多的离子19]。

温度的影响:随着温度的增加,两种锰的去除效率^{2 +}和菲^{2 +}增加是由于增加活性中心的数量和减少FHAP周围的边界层的厚度。此外,增加温度导致的增加的速度平衡方法(图9)。减少吸附温度的上升可能是由于吸附物的形成-吸附剂复杂变得不稳定导致逃避固相的本体溶液(20.]。

吸附等温线:弗朗缪尔等温线和用于定义吸附实验的结果。批量吸附等温线进行了吸附的锰和铁在室温下使用FHAP。吸附等温式的数据表示数字13。

朗缪尔等温线的结果最佳拟合吸附在FHAP锰(II)相关系数R²0.98和合理拟合吸附铁(II)的相关系数R²0.96。块Ce与Ce / qe锰(II)和铁(II)所示图10和12。表4也显示了线性等温线参数(q_米,b)和相关系数。最大吸附能力,qm锰(II)是12.87毫克/克比铁2.39毫克/克(II),这表明FHAP有更大的吸附能力比铁(II)锰(II)。好协议朗缪尔等温线的吸附可能是由于活性中心的均匀分布在吸附剂自朗缪尔方程假设表面是同质的21- - - - - -26]。

表4。热力学参数对锰(II)和铁(II)离子。

弗伦德里希等温线也相当用相关系数R来描述吸附过程²0.89为铁锰(II)和0.66 (II)。k的值_f和1 / n测定的斜率和截距的情节日志Ce和日志量化宽松政策。弗伦德里希常数n是(3.50,2.23)锰(II)和铁(II)。自从常数位于1和10之间,它表明吸附是有利的。

热力学研究

获得的数据提出的热力学参数表4。焓等热力学参数变化(ΔH),熵变化(ΔS)和吉布斯自由能变化(ΔG)可以确定吸附研究中使用的数据来自温度变化。的影响温度对铁和锰离子的吸附到FHAP所示图14和图15。有提高去除效率的铁(II)和锰(II)随着温度的增加是由于越来越多的活跃的站点周围的吸附剂。在最初的20 ppm的金属浓度和pH值6的吸附自由能变化值获得锰(II)和铁(II)在313 K分别为-1565.56和-414.56 kJ摩尔¹分别为(27- - - - - -31日]。

吸附动力学

吸附动力学,的一个重要特征定义吸附剂表面的吸附效率,描述溶质吸附率。锰的吸附动力学研究的结果^{2 +}在HAP / FHAP所示图16和17所示的参数表5。锰(II)的动力学数据和铁(II)与FHAP交互,因此,测试了不同模型如准一秩序和pseudo-second秩序。吸附数据符合最佳伪二阶(32- - - - - -36]。并给出了各种模型的吸附动力学数据图16和17。

表5所示。吸附动力学参数的锰(II)和铁(II)离子

t的情节与t / qt是用来确定相关系数和速率常数。速率常数为8.1×10³和7.3×10³g /毫克/分钟为锰(II)和铁(II)。

准备羟磷灰石吸附能力的比较

制备吸附剂的吸附能力(羟磷灰石)锰离子和铁离子的吸附得到本研究工作与其他吸附剂,被过去的研究人员表示,比较简略表6。它展示了一种改进的吸附剂的吸附锰(II)离子和铁(II)离子从溶液比之前描述的吸附剂的一些作品37- - - - - -41]。

表6所示。比较Mn的最大不同吸附剂的吸附能力^{2 +}和菲²

除铁(II)和锰(II)从Unilorin坝水

未经处理的大坝水(Unilorin)收集和联系准备FHAP使用吸附过程的优化条件。雷竞技网页版比例的铁(II)和锰(II)所示分别为48%和91%图18。吸附后的最终浓度的锰从结果为0.134 mg / l表明它是安全的饮用水根据BIS准则值由尼日利亚饮用水质量标准(NIS 554:2007 /儿子)。但在最终的铁浓度的情况下,最终的浓度为2.012 mg / l仍不安全的饮用水。因此,有需要接受另一个循环与羟磷灰石吸附剂吸附的联系(雷竞技网页版46- - - - - -51]。

结论

可以从这项研究中得出的结论,功能化羟磷灰石的准备从牛骨是一种有效的吸附剂去除铁(II)和锰(II)离子水溶液。大量的铁(II)和锰(II)离子吸附被发现的数量取决于吸附剂使用,pH值,接触吸附时间、温度、初始浓度的吸附剂。雷竞技网页版朗缪尔等温线描述吸附过程比所有其他等温线模型被用于研究和发现伪二阶动力学描述了吸附过程的动力学。吉布斯自由能的值从热力学的研究进一步表明,吸附过程是可行的,自发的。中使用的吸附剂的研究证明,它是一个更好的吸附剂锰(II)因为它吸附的最高价值。

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