热力学中硝酸铅的溶解混合Propanol-H2O溶剂在不同的温度gydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

本研究的目的是确定溶解的热力学的Pb(3号)2 propanol-H2O溶剂混合,这是非常有毒的重金属盐在不同的温度下。吉布斯自由能作为非常重要的热力学性质进行评估的Pb(3号)2混合propanol-H2O溶剂在不同温度下的溶解度实验测量。离子半径的比值之间的硝酸铅和离子被用来划分的总吉布斯自由能盐混合物的个人贡献。天平动吉布斯自由能与移动相关Pb(3号)2在标准气体标准状态的解决方案是根据特定的评估周期使用溶度积溶解过程。也为Pb晶格能量(3号)2 (cr)也计算和用于进一步评估(符号(cr)表示结晶相)。传统的吉布斯自由能的阳离子(Pb2 +)和阴离子(NO3)估计理论上也NO3气体的吉布斯自由能是评估和所有的值进行了讨论。gydF4y2Ba

关键字gydF4y2Ba

热力学,Pb(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba、溶解吉布斯自由能、硝酸铅、水-丙醇混合物,传统的自由能。gydF4y2Ba

介绍gydF4y2Ba

中性物种实验溶解吉布斯自由能制成大量的溶质在水(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba7gydF4y2Ba和无水的gydF4y2Ba7gydF4y2Ba,gydF4y2Ba8gydF4y2Ba溶剂。通常,这些溶解自由能确定实验(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba)及其不确定性相对较低(~ 0.8焦每摩尔)gydF4y2Ba[9gydF4y2Ba]。确定准确值离子溶质的吉布斯自由能像Pb(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba是重要的比中性溶质。单离子溶剂化自由能是统计力学中定义,并确定它们的值是一个重要的步骤在理解结构的解决方案。理解单一离子液体在不同阶段的划分是很重要的在许多领域的生物。例如,神经细胞发出的电信号被激活细胞潜在的变化是由运动引起的各种离子(钠和钾)神经元膜(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba]。热力学分工的吉布斯自由能的电解质的溶解成离子成分通常是通过使用一个参考的单离子溶解吉布斯自由能离子,一般来说,质子,设置单一离子尺度(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba,gydF4y2Ba12gydF4y2Ba]。的溶剂化自由能的阳离子和阴离子通过使用定义良好的热化学循环量热或电化学测量(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba17gydF4y2Ba]。许多不同的额外热力学近似(已使用gydF4y2Ba18gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba22gydF4y2Ba]盐吉布斯自由能分割成单个离子的贡献。这项工作的目的是估计单一离子Pb的吉布斯自由能gydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba}&不gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba——在混合propanol-H离子gydF4y2Ba_2gydF4y2BaO溶剂在不同的温度。gydF4y2Ba

相对的,传统的离子溶剂化自由能gydF4y2Ba

吉布斯离子的溶剂化自由能经常列表相对自由能通过设置一些参考离子的溶解自由能等于零(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba]。离子质子被选为参考。对于离子,这导致一组传统的溶剂化作用,阳离子自由能从其绝对值的价值绝对吉布斯溶解自由能的质子。传统的吉布斯自由能溶解的离子被等量相反的方向转移。gydF4y2Ba

传统的吉布斯自由能的减排潜力gydF4y2Ba

当公约质子的绝对的吉布斯自由能,solutionphase自由能变化与氢气反应的半电池等于零。还原电位在本公约对氢电极称为标准减排潜力。半电池反应的金属阳离子的结晶相,减少一半的氢气还原反应,氧化还原反应可以通过使用热化学循环(gydF4y2Ba12gydF4y2Ba]。最后一个程序可以用来估计气的生成自由能gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba-离子,解释了离子的行为。gydF4y2Ba

材料和方法gydF4y2Ba

硝酸铅Pb(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2BaGCC-laboratory试剂和丙醇(Pr-OH)从默克公司。饱和的Pb(没有解决方案gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba是由溶解不同数量在封闭试管Propanol-H包含不同gydF4y2Ba_2gydF4y2BaO混合物。这些混合物被充满氮气的惰性气氛。管被放置在一个摇晃恒温器(ModelDW101S)一段四天直到达到平衡。Pb(没有的溶解度gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在每个混合测量重量分析地通过蒸发1毫升的饱和溶液在小烧杯用i r .灯。每个解决方案的测量由三个读数为293.15 k, 303.15 k和315.15 k。gydF4y2Ba

结果与讨论gydF4y2Ba

摩尔对Pb(不溶度(S)gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在293.15 k, 303.15 k和315.15 k测量重量分析地平均后的第二个数字逗号在水里,丙醇及其混合物。铅的溶解度值(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba中引用的gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba表2gydF4y2Ba和gydF4y2Ba表3gydF4y2Ba。日志γ的平均活度系数(±)的离子可估计Debye-Huckel限制法律,修改罗宾逊和斯托克斯(gydF4y2Ba24gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba80年gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

在Z +和Z -离子解决方案的指控,A = 1.823×106(ε.T) 3/2, B = 50.29(ε.T)——½, r°是溶剂化半径,εis溶剂的介电常数和S是摩尔溶解度。ε为propanol-water混合物的值被从以前的出版物(gydF4y2Ba26gydF4y2Ba]。这些数据日志γ(±)列表还在gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba表2gydF4y2Ba和gydF4y2Ba表3gydF4y2Ba。溶度积的计算通过使用方程(2)(gydF4y2Ba27gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba90年gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

溶度积(pKsp)给出的数据gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba表2gydF4y2Ba和gydF4y2Ba表3gydF4y2Ba从这些溶解度产品溶解吉布斯自由能和吉布斯自由能从水中转移到有机溶剂和混合溶剂计算通过使用方程(3)和(4)gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba96年gydF4y2Ba]。他们的值列表也在gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba表2gydF4y2Ba和gydF4y2Ba表3gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

(s),分别(w)表示溶剂和水。gydF4y2Ba

得出结论,吉布斯自由能的传输(gydF4y2BaΔGgydF4y2Ba_tgydF4y2Ba)增加消极通过增加混合Propanol-H丙醇的摩尔分数gydF4y2Ba_2gydF4y2BaO溶剂指示的自然本性Pb(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba增溶。这是由于在混合溶剂溶解行为比水的吉布斯自由能值提供信息在工艺条件是否赞成或不赞成Pb(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba溶解在水载体的解决方案。积极的吉布斯自由能值表明disfavorable条件。(gydF4y2Ba无花果gydF4y2Ba。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

单离子吉布斯自由能和会议Pb的吉布斯自由能gydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba}也没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba-离子gydF4y2Ba

众所周知,优惠的单一离子热力学参数取决于离子半径两个离子(阳离子和阴离子)。因此,离子半径比值PbgydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba}也没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba——评估从文献中给出确切的半径值gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba32gydF4y2Ba并发现(132 nm / 179海里= 0.737)。这一比率乘以Pb(没有的吉布斯自由能gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba我们得到了离子Pb的吉布斯自由能gydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba}离子。最后的值减去Pb(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba吉布斯自由能和我们获得的吉布斯自由能gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba-阴离子。提出了单离子获得值gydF4y2Ba表4gydF4y2Ba。传统的吉布斯自由能(gydF4y2BaΔGgydF4y2Ba_{年代gydF4y2Ba})gydF4y2Ba^{*反对gydF4y2Ba}(PbgydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba})铅gydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba}离子在溶剂从他们的绝对值的绝对自由能质子(gydF4y2Ba45gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba47gydF4y2Ba根据方程(5))gydF4y2Ba

和没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba-阴离子被等量相反的方向转移方程(6)。gydF4y2Ba

在哪里gydF4y2BaΔGgydF4y2Ba_{年代gydF4y2Ba}(PbgydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba}),ΔGgydF4y2Ba_{年代gydF4y2Ba}(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba^{- - - - - -gydF4y2Ba})和ΔGgydF4y2Ba_{年代gydF4y2Ba}(HgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba)gydF4y2Ba的吉布斯自由能溶解为铅、硝酸盐和质子溶剂。从质子溶剂化自由能的平均值在水和其他溶剂在文学gydF4y2Ba12gydF4y2Ba,gydF4y2Ba35gydF4y2Ba,gydF4y2Ba36gydF4y2Ba这些值之间的关系和每个溶剂的直径从文献[gydF4y2Ba37gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba40gydF4y2Ba),一条直线。从这条线质子溶剂化自由能在纯水和丙醇。每个值乘以混合物的摩尔分数,然后求和结果。质子溶剂混合自由能得到和他们的价值观gydF4y2Ba表4gydF4y2Ba。方程(5)和(6)我们传统的吉布斯自由能的阳离子和阴离子和他们的价值观也在gydF4y2Ba表4gydF4y2Ba。阳离子传统自由能值-指示放热和负离子值是正表明吸热的字符。两个值随着丙醇的摩尔分数的增加而增加,由于更多的溶剂化作用,他们给的值的和中性的盐。gydF4y2Ba

天平动Pb(没有的吉布斯自由能gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在混合Propanol-HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO溶剂gydF4y2Ba

Pb(没有天平动吉布斯自由能gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在混合propanol-HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO溶剂在293.15 k, 303.15 k和313.15 k计算周期1(1)热化学循环做过(gydF4y2Ba12gydF4y2Ba]银盐溶度积的概念。gydF4y2Ba

latΔG晶格自由能,(g)和(s)表示气体和解决方案情况。晶格的能量计算后Bartlett在方程(7)的关系(gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba50gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

Pb(没有的体积gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba计算)除以其分子量固体的密度在文献[gydF4y2Ba40gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba96年gydF4y2Ba)并将其应用在方程(7)获得165.675 kJ mol-1ΔGgydF4y2Ba_{纬度gydF4y2Ba}Pb(没有gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba。使用方程(8)的周期(1)后,Pb(没有的自由振动的能量gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba得到(82.837 kJmol吗gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

的gydF4y2Ba2ΔggydF4y2Ba^{0→*gydF4y2Ba},自由能变化与移动Pb(不相关gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba从一个大气压的标准气相阶段的解决方案。这种自由能变化被称为“压缩”的工作气体或振动自由能。gydF4y2Ba

传统的自由能减少从潜力gydF4y2Ba

质子的绝对的吉布斯自由能是遵循解决方案阶段自由能变化与下面的半电池。gydF4y2Ba

减少阳离子的半电池的反应是:gydF4y2Ba

符号(cr)表示结晶相的和两个半细胞:gydF4y2Ba

通过使用热化学循环2,Pb的传统自由能gydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba}可以写成:gydF4y2Ba

在哪里gydF4y2BaΔfG (HgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba和ΔfG (PbgydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba})gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba天然气的生成自由能HgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba和铅gydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba}离子,F(法拉第常数)= 96.485 kJ /伏克当量和Pb Ec标准还原电位gydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba},gydF4y2BaΔf G (PbgydF4y2Ba^{2 +gydF4y2Ba})gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba很难评估由于缺乏精确的gydF4y2BaΔfG (HgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba价值。gydF4y2Ba

的传统自由能硝酸盐阴离子gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba——可以编写以下TruhlargydF4y2Ba41gydF4y2Ba解释:gydF4y2Ba

应用方程(13)gydF4y2BaΔfGgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba,气体的生成自由能的阴离子gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba——在混合propanol-H估计gydF4y2Ba_2gydF4y2BaO溶剂和它们的值gydF4y2Ba表4gydF4y2Ba,gydF4y2Ba5gydF4y2Ba和gydF4y2Ba无花果gydF4y2Ba。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。的gydF4y2BaΔfGgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba通过增加丙醇的摩尔分数,价值增加,有利于减少溶解。gydF4y2Ba

结论gydF4y2Ba

使用实验气相的结合自由能还原电位的形成和解决方案阶段,我们传统的Pb(没有溶剂化自由能决定的gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在混丙醇- HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO溶剂在293.15 k, 303.15 k和313.15 k的实验溶解度。天平动吉布斯自由能与移动Pb(不相关gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在标准溶液中的气体状态标准统计评估根据热化学循环使用溶度积溶解过程。也为Pb(没有晶格的能量gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba还计算并用于进一步评估。这些传统的溶剂化自由能被结合实验和计算气相自由能确定传统溶剂化自由能的ion-solvent集群包含溶剂分子。绝对的值取得的质子溶剂化自由能在这项工作应该是有用的作为标准的绝对其他单一离子溶剂化自由能可以派生。例如,gydF4y2Ba表4gydF4y2Ba显示了绝对单离子溶剂化自由能的离子被认为在这工作。gydF4y2Ba

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