紫外线光催化降解甲苯和十四烷使用锐钛矿二氧化钛晶体

文摘

水晶氧化钛是通过简单和低成本的方法。x射线衍射(XRD)测量证实,准备有一个锐钛矿二氧化钛催化剂结构与没有迹象表明存在的第二个阶段。透射电子显微镜法(TEM)显微照片显示,anatse二氧化钛球形同质晶体的平均直径1.10海里。甲苯和十四烷吸附氧化钛表面很容易退化受到紫外线照射的时候。删除%的甲苯和十四烷120分钟分别为84.5和98.8。

关键字

锐钛矿钛氧化物、碳氢化合物的光降解、光催化作用

介绍

使用半导体激活的光催化有机化合物成为最具吸引力的分解方法有毒污染物无害的物质(1- - - - - -4]。二氧化钛(TiO₂)已被证明是最好的催化剂,在其他半导体光催化净化过程中使用对环境有害的污染物(5- - - - - -9]。这可以归因于其基本性质如稳定性、可用性和它的photogenerated洞大大氧化。TiO₂被用来降低各种有机化合物,像卤烃农药、氯酚和刚果红到安全的水和二氧化碳等物质通过与紫外线照射(10- - - - - -13]。

在影响TiO的反应性的因素₂向光降解有机化合物的结晶相。发现TiO的锐钛矿阶段₂(出现在金字塔晶体)的形式表现出更高的催化活性与其他两种形式金红石和板钛矿14]。如此高的光催化活性与锐钛矿相,因为大多数的大表面积在异构催化剂催化反应发生在催化剂的表面。锐钛矿和金红石TiO的混合物₂(80%:20%)据报道,慢慢降低十二烷(30%转换为100分钟)15]。

尽管大量的研究出现在文学描述TiO的光催化活性₂只有很少有报纸报道,锐钛矿TiO的使用₂脂肪族和芳香族污染物的光催化处理。本研究的目的是准备锐钛矿TiO₂使用一个简单的和低海岸法和调查的可行性采用降解芳香族和脂肪族化合物在紫外光下。

实验

所有化学物质被用作收到没有进一步净化。三氯化钛溶液30% (w / v TiCl₃)从BDH购买. .甲苯、十四烷和1-dodecanol(分析纯)购自奥尔德里奇。氢氧化铵溶液(摘要,10%),H₂O₂解决方案(10%)、己烷和乙酸乙酯(分析纯)购自穿越有机物。

的制备和表征锐钛矿TiO₂

TiCl₃解决方案(5毫升)和45毫升蒸馏水稀释,在室温下搅拌48 h。氢氧化铵溶液(25毫升)补充说,混合搅拌5分钟。然后,H₂O₂解决方案(1毫升)添加和溶液的颜色从深紫色变成黄色。2小时后一个黄色的凝胶形成底部的烧杯。混合物是集中在真空和凝胶是用水洗了4倍。每次清洗后,混合物被允许来解决,以便分离倾析凝胶的解决方案。最后一次清洗是由丙酮干燥产品。生产黄凝胶在烤箱加热4小时在400°C生产锐钛矿TiO₂。的锐钛矿结构催化剂决心从x射线衍射(XRD)模式获得了x射线衍射仪(飞利浦1710)。催化剂的结构、形状和大小进行了分析,利用JEOL 1234透射电子显微镜(JEOL、东京、日本)。

制备甲苯的校准曲线

三个复制,10的甲苯在乙酸乙酯是准备解决方案最终浓度11 ppm, 22 ppm, 43 ppm, 65, 87, 108, 130, 152, 174和217 ppm。样品的吸光度测量在λ_马克斯使用紫外线/ V = 269海里是分光光度计(日本岛津公司pc - 1601年,日本京都)。策划的浓度和吸光度为线性关系的斜率等于摩尔吸光系数(ε)。

光催化测试的甲苯和十四烷

光降解甲苯进行的25毫升烧杯TiO的含5毫克₂和10毫升的水。甲苯(2.3μL)补充说,混合搅拌下紫外线灯(50 w,杀菌灯,主波长254 nm) 5、10、15、30、60、90、120、150和180分钟。每次反应后,混合物提取乙酸乙酯和甲苯的紫外吸光度测量在269海里。十四烷除了采用气相相同的步骤之后(Quattro天涯Pt串联质谱仪四倍(水马集团、美国)仪器)的检测方法存在1-dodecanol作为内部标准。

结果和讨论

描述的锐钛矿TiO₂晶体

图1显示了x射线衍射(XRD)锐钛矿TiO的模式₂从加热湿凝胶TiO获得的阶段₂.xH₂在400°C O四个小时。x射线模式显示了一个纯结晶相衍射峰与TiO相同₂锐钛矿结构。没有衍射峰,表明非晶结构。准备TiO的x射线模式₂比较与真实样品所示图1。这两个模式是几乎相同的。图2展现了x射线衍射模式与正方TiO的精细光谱₂里特维德获得的曲线的差异细化使用FullProf计划。这表明准备TiO的山峰₂布拉格与计算的重叠,给同样的位置标明的纯度TiO做好准备了吗₂催化剂。

TiO的透射电子显微镜(TEM)₂揭示了均匀球面形状的晶体所示图3。球体的估计平均直径是1.10海里。

校准曲线的甲苯

紫外吸收甲苯10个不同浓度的乙酸乙酯记录在269海里。策划的浓度和吸光度的甲苯溶液给斜率等于摩尔吸光系数的线性关系(ε)(图4)。校准方程263.46 y = x + 0.018 (r²对甲苯= 0.993,= 0.0094)的不确定性。

光催化甲苯和十四烷的分析

搅拌悬浮液TiO的₂(0.5毫克/毫升)在水中含有甲苯(初始浓度173 ppm)被紫外灯辐照在254海里。锐钛矿TiO的光催化活性₂测量通过计算百分比去除甲苯紫外线照射下在室温下(21 - 25°C)。取消活动使用以下公式计算:

在[c]_最初的甲苯的浓度在0时间和[c]_最后辐照后甲苯的浓度在不同的时间(表2和图5)。30.6%的转换了5分钟后的辐照降解速率随时间逐渐增加,直到达到转换的84.5%在120分钟。从120年到180分钟转换几乎保持不变。十四烷;降解的速度比甲苯在同等条件下(图5)。在紫外线照射的93.9%十四烷被TiO退化₂在30分钟内同期相比只有59.9%的甲苯。几乎完全降解的脂肪族烃(99.3%)达成的150分钟的光催化反应。

结论

锐钛矿TiO₂成功合成了一个简单的方法从TiCl吗₃。催化剂的结构特点是测量x射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)。纯锐钛矿TiO₂显示速度光降解作用脂肪族烃(十四烷)与芳香族碳氢化合物在紫外光照射下(甲苯)。

确认

我们承认,谢谢,金融支持苏丹卡布斯大学(汉堡)。作者也感激Mr.Issa Al-Amri(短时)TEM测量。

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